【摘 要】
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酚类废水因其毒性大、生态破坏性强,被列为环境领域优先治理污染物。当前主要处理含酚废水的工艺有物理技术、化学技术、生物技术以及高级氧化技术（AOPs）。其中,电化学高级氧化技术（EAOPs）作为高级氧化技术的一种,因其对酚类物质去除效率高、电化学氧化速度快、无二次污染等优点受到越来越多的关注。在EAOPs工艺过程中,电极材料是核心部分。钛基二氧化铅电极材料由于其优越的耐腐蚀性以及导电性好等特点在含酚
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酚类废水因其毒性大、生态破坏性强,被列为环境领域优先治理污染物。当前主要处理含酚废水的工艺有物理技术、化学技术、生物技术以及高级氧化技术（AOPs）。其中,电化学高级氧化技术（EAOPs）作为高级氧化技术的一种,因其对酚类物质去除效率高、电化学氧化速度快、无二次污染等优点受到越来越多的关注。在EAOPs工艺过程中,电极材料是核心部分。钛基二氧化铅电极材料由于其优越的耐腐蚀性以及导电性好等特点在含酚废水处理中有广泛应用。本文为制备出催化活性良好、使用寿命更长的电极材料,对传统PbO2电极提出掺杂改性,制备出了系列新型Ti/PbO2电极,并利用电化学氧化技术对高浓度含酚废水进行了降解处理,具体内容如下:1.电极的制备及表征通过电沉积制备了Ti/PbO2、Ti/PbO2-Bi-PTh、Ti/PbO2-Cr-PEDOT、Ti/PEDOT-Cl/PbO2-Cu四种电极材料,利用扫描电子显微镜（SEM）、定量能谱仪（EDS）、X射线衍射仪（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、傅里叶红外光谱仪（FT-IR）以及紫外-可见光谱仪（UV-vis）等分析方法,测定了电极表面形貌及其元素组成,探索了改性电极表面活性层晶粒大小及分布情况。结果表明,改性后的电极材料具有更为致密的表面及更加细化的晶粒。通过循环伏安法（CV）、线性伏安法（LSV）和电化学阻抗谱（EIS）对改性电极电化学性能进行了相关表征。电化学测试结果表明,相对于传统Ti/PbO2电极,新型改性电极具有更大的活性面积、高析氧电位以及高电子传输速率。利用荧光检测仪间接测定了四种电极的·OH释放量,结果表明,在相同反应条件下,改性电极具有更高生成活性基团·OH的能力。2.改性电极对降解含酚废水降解研究以苯酚废水作为目标降解物,使用制备得到的Ti/PbO2-Bi-PTh、Ti/PbO2-Cr-PEDOT、Ti/PEDOT-Cl/PbO2-Cu三种电极材料为阳极,相同面积的钛网用作阴极,进行废水降解处理。考察了苯酚初始浓度、电流密度、电解质浓度以及溶液pH值等过程参数对处理效果的影响,并得出不同电极的最佳工艺条件。根据高效液相色谱（HPLC）分析结果,三种改性电极（Ti/PbO2-Bi-PTh、Ti/PbO2-Cr-PEDOT及Ti/PEDOT-Cl/PbO2-Cu）在180min内对废水的降解率均可达到100%,TOC去除率分别为93.58%、95.02%以及97.13%。动力学拟合曲线表明,三种电极材料降解过程均符合一级动力学模型。3.改性电极降解机理研究采用气相-质谱联用仪（GC-MS）以及高效液相色谱仪（HPLC）两种检测方法对废水降解过程中的各类中间产物进行测定,并通过与标准质谱库对比,确定了中间产物的类别。苯酚废水的降解途径可以概括为:苯酚首先在电化学氧化系统中不断被·OH氧化为邻苯二酚、对苯二酚,而后氧化为苯醌。在自由基的继续进攻性下苯醌将被氧化为马来酸和其他有机酸。在随后的氧化过程中,碳链不断断裂。最后,有机物被几乎完全降解为CO2和H2O。
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