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二氧化碳是导致全球温室效应及气候变化的主要气体之一,提高能源利用率及CO2的有效捕获成为了近年来的研究热点。与传统的分离技术相比,膜分离技术具有效率高、操作简便及投资和运营成本低等优点,因此被看作是一种绿色且经济可行的替代方法。然而,现有的气体分离膜材料普遍受到渗透性和选择性间trade-off的限制,而有机物/纳米材料杂化膜的研究为解决这一问题提供了新思路和新方法。研究发现,无机纳米粒子同聚合物基质间的相互作用、被分离气体的性质及膜的制备方法均对气体分离性能有着重要影响。为了提高纳米粒子在高分子基质中的均匀分散性,本文利用化学修饰法对多壁碳纳米管（MWCNTs）及氧化石墨烯（GO）两种碳纳米材料进行改性,采用原位聚合法制备了聚酰亚胺（PI）/碳纳米材料杂化膜,并研究了杂化膜的气体分离选择性。在PI/MWCNTs纳米杂化膜部分,首先利用混酸及硅烷化处理法对MWCNTs进行化学修饰,通过红外光谱、X光电子能谱及透射电镜等结构表征发现,功能化处理可使MWCNTs管间缠结作用基本消失,且管长明显变短,进而优化其分散性;且功能化修饰可成功向MWCNTs上引入-COOH、-OH及硅烷偶联剂（GPTMS）等可与CO2发生相互作用的基团。然后利用原位聚合法合成了PI/MWCNTs纳米杂化膜材料,利用扫描电镜、X射线衍射及红外光谱等对膜的形貌结构进行表征,结果发现MWCNTs的加入并未破坏PI基质的基本结构特征,但可扰乱高分子链段的堆积,进而提高高分子的平均链间距及自由体积,从而有利于膜材料气体渗透性能的提高。最优测试条件下气体分离测试发现,混酸氧化的MWCNTs（o-MWCNTs）及硅烷化处理的MWCNTs（Si-MWCNTs）表现出了最优的CO2分离性能,特别是o-MWCNTs含量为3 wt.%、Si-MWCNTs含量为4 wt.%时,CO2的渗透系数由2.31 Barrer分别增大到9.06 Barrer及11.14 Barrer,CO2/N2的分离系数由15.55分别增大到38.39及38.01,CO2/CH4的分离系数由10.03分别增大至24.20及25.53。在PI/GO杂化膜部分,利用乙二胺对GO进行氨基化修饰,通过红外光谱、X光电子能谱及扫描电镜等对其进行表征,发现氨基化修饰已成功向GO上引入了-NH2;且并未破坏GO基本的片层结构,但氨基化修饰后的GO（NGO）片层被明显打碎,NGO以超薄、大铺展面积的形式存在,因此其比表面积及分散性均得到了明显提高。然后利用原位聚合法合成PI/GO纳米杂化膜材料,通过对膜形貌结构的表征,发现GO可以很好地融合进PI基质中,特别是NGO在PI基质中分散良好。对PI/GO杂化膜的气体分离性能进行测试,结果表明,GO的加入可明显提高膜的CO2分离性能,特别是当NGO掺杂量为3 wt.%时,其对CO2的渗透系数及CO2/N2的选择系数分别是纯PI膜的4.69倍及2.47倍。最后比较了GO及MWCNTs两种碳纳米材料对杂化膜CO2分离性能的影响,得出以下结论:MWCNTs对杂化膜气体分离性能的提高主要依靠于提高CO2的扩散速率;而GO主要是提高CO2在膜中的溶解度。但两种碳纳米材料均是改善气体分离膜性能的理想选择。