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四季铵盐化合物(QACs)是一类主要的阳离子表面活性剂,广泛使用于衣物柔顺剂、消毒剂、个人护理品等产品中。QACs易吸附于沉积物上且不易降解,欧美国家于上世纪八十年代已经禁止部分难降解QACs的使用,而亚洲国家仍在大量使用QACs作为商业产品的主要有效成分。在城市化河口环境中关于QACs的分布特征和环境行为的研究还很少。本研究进一步优化了QACs在沉积物的痕量分析方法,选取珠江口这一典型城市化河口区域,研究其表层沉积物中QACs的分布特征和环境行为,并对比分析珠江口沉积物中其他污染物(207种)的浓度和储量;通过解析珠江口和东京湾沉积柱中QACs的沉积记录,反演其在不同区域的污染输入历史;最后对珠江口沉积物中QACs和其他主要有机污染物进行初步生态风险评估,主要研究结果如下: 1.QACs在珠江口是一种普遍存在的污染物,其中,苄基烷基双甲基季铵盐(BACs)的浓度范围是10.2-1345 ng/g,双烷基双甲基季铵盐(DADMACs)的浓度范围为39.6-10917 ng/g,在世界范围内属于中等水平,QACs的含量整体在珠江口呈现出从河口上游到下游逐渐减少的趋势,最高浓度集中在虎门上游广州附近;QACs在整个研究区域内沉积物中组成特征保持一致,并且和广州城市污水处理厂污泥检测结果一致,表明城市污水排污是珠江口沉积物中QACs的主要污染源,并且QACs在释放到河口环境中呈现保守的环境行为;对比其他污染物浓度和储量发现,珠江口表层沉积物中主要的有机污染物是QACs,浓度比多环芳烃(PAHs)、有机磷阻燃剂(OPFRs)、香料(Fragrances)、紫外滤光化合物(UV-Filters)和壬基酚(NP)等主要有机污染物要高1-2个数量级,QACs储量已经占到珠江口各类有机污染物总储量的一半以上;用DADMACs来示踪城市排污对各类有机污染物的贡献发现,PAHs、PCBs、OPFRs、NP、Triclosan、Pesticides主要的源是城市排污,而Fragrances和UV-Filters可能存在其他污染源。 2.在浓度方面,珠江口柱状样中BACs和DADMACs的垂直分布曲线具有良好的一致性,从20世纪50年代开始上升,在1965年和1989年附近出现两个峰值,基本与我国经济社会发展相吻合;东京湾柱状样BACs和DADMACs整体上均呈现出先增加后减小的趋势,在20世纪70年代取得极大值,之后开始减小,证明东京湾地区20世纪70年代开始的实行的一系列环保措施取得了较好的效果。在组成方面,珠江口BACs组成在1981年之前和1981年之后变化较大,DADMACs组成主要是DADMAC18∶18、DADMAC16∶18和DADMAC16∶16,分别占61%、26%和10%;东京湾沉积柱中BAC18所占比例从1930s开始减小,BAC12、BAC14和BAC16则不断增加,DADMACs组成在整根沉积柱中保持一致,DADMAC18∶18占总DADMACs的86%。珠江口和东京湾地区BACs和DADMACs分布曲线和组成的不同可能是由于中国和日本两个国家所使用含QACs产品量和配方的不同。 3.采用商值法对珠江口QACs等主要有机污染物进行生态风险评估发现,QACs存在较低的风险,主要存在潜在风险的物质是DDE和PAHs,另外两类UV-Filters(EHMC和4-MBC)和NP也具有较高风险,风险较高的区域主要是虎门上游和澳门沿岸地区,需要采取相关风险减排措施。 本研究首次对珠江口QACs等主要有机污染物进行了综合的调查及初步生态风险评估,另外,首次对典型城市化河口地区QACs的沉积记录进行了研究,为相关部门制定环保政策提供了理论依据。