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光伏器件中光生激子输运过程各种本征逆向损耗所导致的Shockley-Quisser效率极限是其低成本、广泛应用瓶颈,例如基尔霍夫辐射损耗、不能充分吸收的低能光子、热化损失、卡诺损耗和激子在运输过程中激子辐射复合等。本文从光伏电池这个宏观器件抽象出光与物质相互作用的理论模型,围绕如何抑制辐射复合、增加低能光子吸收率实现高效光电转换的目标开展工作。具体如下:1、研究了含有三个电子捐体的量子光电池系统中辐射复合的调控机制。考虑三电子捐体间是否存在耦合情况下,研究了外界环境温差、带隙差以及耦合强度对辐射复合的影响。结果表明:(1)三电子捐体间未耦合的条件下,外界环境温差、捐体之间能隙差对辐射复合率具有抑制调控作用,但捐体与受体之间的能隙差具有促进作用。而在耦合条件下,温差、捐体与受体之间的能隙差对辐射复合率具有促进机制,但捐体之间能隙差具有抑制辐射复合率的作用。(2)在三电子捐体间耦合条件下,激子辐射复合率普遍小于未耦合条件下的激子辐射复合率。且在室温下,耦合强度越大辐射复合率越小,缘于较大的耦合强度可增大量子干涉效应;这表明量子干涉效应可在调控辐射复合中发挥重要作用。2、研究了量子干涉效应对量子光电池中的激子辐射复合率的调控机制。讨论了不同能级跃迁间产生的Fano干涉、捐体分子和受体分子之间的能隙差与吸收的光子波长对激子辐射复合的影响机制。研究表明:(1)当能级之间跃迁速率接近相等时Fano干涉时最强,最大限度地抑制辐射复合率。(2)当捐体分子与受体分子之间的能隙较小,光生激子的输运效率较高,辐射复合率的抑制效果也较好。(3)因吸收的短波光子能激发较高动能的光电子,它们能更快地输运到外部负载端;此时激子辐射复合率较低。3、研究了量子点光电池中带隙能的大小对其量子效率和光电转换效率的调控机制。考虑到成熟的掺杂技术可以有效地吸收低能太阳光子,采用以多能级光与物质作用系统模拟了掺杂的量子点太阳能电池,讨论了可见光谱[0.5e V,1.25e V]范围内的光子对该系统的量子效率和光电转换效率的贡献。结果表明:(1)两个子带的能级结构可以吸收更多低能光子,能最大程度提高量子点光电池的量子效率和光电转换效率;但较高的环境温度会影响光生载流子输运效率。(2)比较两个不同带隙能对系统的量子效率贡献,结果表明:较窄的下带比上带更多地吸收低能光子,从而产生出更多的载流子输出到负载端,系统的量子效率较大。(3)在相同的吸收谱区内,该系统所获得的光电转换效率远高于Shockley-Quisser效率极限,且室温下的光电转换效率峰值要比Luque和Marti获得的63%光电转换效率还要大。4、研究了量子干涉对简并/非简并双子带量子点光电池系统光电转换效率的影响。考虑含有两个子带的量子点光电池系统,讨论了它们在简并与非简并情况下的能带间的量子干涉对光电转换效率的调控效果。结果表明:(1)在量子点光电池系统含有两简并的中间能级条件下,上带隙间较强的量子相干效应对系统光电转换效率起积极作用,而下带隙间的量子相干效应却对光电转换效率产生消极影响;布居在中间能级上的光生载流子寿命对光电转换效率有着线性影响。(2)两中间子带处于非简并条件下,该量子点光电池系统的光电转换效率比简并情况下要小,说明简并的中间带隙更有益于系统的光电转换效率。以上结果表明,对量子点光电池中激子辐射复合实施量子调控和充分利用带隙间产生的量子干涉效应,能光生激子实施精准调控、可以有效地提高光电转换效率。这对于逐步实现量子点光电池的按需设计目标具有积极的理论意义;对提升我国光伏产业的整体竞争力也具有积极的意义。