未经改性的橡胶力学性能低,通常需要经过增强才具有实用性。目前橡胶的增强主要通过纳米填料复合来实现。但是,纳米填充体系的性能强烈依赖于填料分散、橡胶-填料界面相互作用。而且,橡胶的填料添加量较大,导致橡胶材料的比强度下降。基于这一背景,作者提出了多种基于多官能交联和牺牲键策略的增强方法。其主要内容如下:（1）基于氧杂-迈克尔反应,通过使用高官能度的交联剂制备了高模量的非填充橡胶。首先通过巯基-烯点击化学成功制备了羟基化的溶聚丁苯橡胶（SSBR）。研究结果表明,丙烯酸酯可以通过氧杂-迈克尔反应高效交联羟基化SSBR。随着交联剂官能度的增加,硫化胶的强度和模量显著提高。随着交联剂含量和OH含量的增加,硫化胶的性能也不断提升。相应地,建立了这一体系交联结构与力学性能间的关系,为氧杂-迈克尔反应交联橡胶的应用提供了科学基础。（2）受贻贝足丝结构的启迪,在富含氧的环氧化天然橡胶（ENR）结构中构筑了额外的Fe³⁺-O配位键作为物理交联点。该配位键的存在可以显著增加弹性体的强度、模量和韧性;其主要增强增韧机理为配位键充当牺牲键,在受力时优先断裂,耗散能量并防止应力集中。此外,该配位键可以持续提高硫化胶的Tg,赋予弹性体优异的功能性,如三重形状记忆特性和宽温域阻尼特性。该工作基于商品化二烯烃橡胶,通过一种简单易行的方法制备了综合性能优异的弹性体。（3）通过在共价交联的SSBR中引入Fe^III-OH配位键,制备了一种高强度的弹性体。基于羟基的配位键可以高效地增强SSBR。当引入4.2 wt%的Fe³⁺时,弹性体的强度和模量可达20.9 MPa和12.7 MPa,为纯SSBR的7和9倍,可媲美高填料填充工程橡胶的力学性能。力学性能显著提升主要归因于Fe^III-OH配位键所扮演的牺牲键角色。在橡胶拉伸过程中,Fe^III-OH键的断裂可有效耗散机械能量,防止应力集中,从而获得增强增韧的效果。由于羟基聚合物可通过商业化橡胶方便制备,因此本工作有望促进牺牲键增强策略的实际应用。（4）通过在硫磺交联的橡胶中构筑多硫-金属配位键,制备了高强度的弹性体。研究结果表明,两种金属离子Cu²⁺和Fe³⁺对于橡胶的增强具有协同作用。相比于单一金属离子,两种金属离子并用时硫化胶的强度提升非常明显。这是因为多硫-Cu²⁺、多硫-Fe³⁺配位键的键能不同,在拉伸过程中会先后断裂,不断地耗散能量,防止应力集中。此外,随着硫磺含量和金属离子浓度的提升,硫化胶的力学性能可进一步提升。这一研究以硫磺硫化橡胶中的多硫键为配位键的配体,首次制备了不依赖于任何化学改性的高强度双交联橡胶。（5）提出一种基于仿生多相结构的高效增强增韧非极性橡胶的新方法,即在非极性橡胶中构筑富含配位键的可牺牲微区。该微区一方面可以作为物理交联区域,显著提高硫化胶的模量;另一方面,该微区中的配位键为弱键,在受到外力时可不断断裂-重构。因为这些机理,该仿生弹性体可兼顾高模量、高延伸率和高断裂韧性。含有仿生多相结构的弹性体的杨氏模量、强度和断裂韧性比纯SBR提升了2.8,7.0和11.4倍。这一方法采用廉价易得的原材料,不依赖于特殊的加工过程。同时,这一方法具有通用性,可应用于各种非极性橡胶。