W-silicalite-1分子筛膜的制备与应用

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分子筛膜由于具有均一的孔道结构、可调变性以及优异的稳定性等特点使其在分离、催化、水处理、防腐涂层以及低介电材料等领域具有广阔的应用前景。在已报道的所有分子筛膜中,silicalite-1分子筛膜由于其稳定性好、疏水性强而备受关注。目前,如何在提高silicalite-1分子筛膜的分离性能的同时降低其制备成本是silicalite-1分子筛膜应用中亟需解决的问题。
  通过引入具有不同氧化态和电负性的杂原子来同晶取代分子筛骨架中的Si原子是分子筛膜改性的重要方法。本文以提高silicalite-1分子筛膜的分离性能和降低其制备成本为出发点,将金属杂原子W引入二次合成液中制备了W-silicalite-1分子筛膜。围绕W-silicalite-1分子筛膜的制备和应用主要开展了以下几个方面的工作:
  (1)采用两步法在α-Al2O3载体上制备了随机取向的silicalite-1分子筛膜,并将其用于渗透汽化分离5wt.%的乙醇/水溶液。通过一系列表征揭示了现有条件下所制备的silicalite-1分子筛膜存在易产生缺陷、疏水性不强等问题,为后续研究工作的开展指明了方向。
  (2)探究了W对分子筛晶体生长的影响,利用W-silicalite-1分子筛晶体的生长规律,通过调控合成液中的W含量在玻璃载体上制备了厚度仅为320nm且疏水性较强的连续、致密的超薄b-轴取向W-silicalite-1分子筛膜。
  (3)在前面研究结果的基础上,以多孔α-Al2O3为载体,采用两步法二次合成工艺制备了厚度约为700nm的b-轴取向W-silicalite-1分子筛膜,并将其用于低浓度的乙醇/水分离。在60℃下对5wt.%的乙醇/水溶液的分离因子为21,通量为1.86kg·m?2·h?1。
  (4)以廉价的不锈钢网为载体在超稀合成液中采用二次生长法制备了空气中疏水/超亲油,水下超疏油的W-silicalite-1分子筛涂层,并将其应用于油/水分离。所制备的W-silicalite-1分子筛涂层对二氯甲烷/水、石油醚/水以及正己烷/水混合物的分离效率均在94%以上,水通量高达105.71L·m?2·s?1。循环分离、耐腐蚀性测试以及穿透压试验结果表明,W-silicalite-1分子筛涂层具有良好的机械稳定性和化学稳定性,能够承受恶劣的分离条件。
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