【摘 要】
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利用太阳能等可再生能源驱动电催化CO2还原制备化学品是解决目前能源危机的有效途径,设计合成高选择性、高效催化CO2电还原的催化剂是制约其发展的关键。本文以设计合成新型高效的双活性位点铜基催化剂为目标,开展双活性位点结构和类型对电化学还原CO2制备C2+产物的影响规律研究。首先,采用溶胶-凝胶法和外延壳生长结合方法合成了ZnO@Cu2O核-壳纳米催化剂。与ZnO和Cu2O相比,核壳结构增强了Cu2O
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利用太阳能等可再生能源驱动电催化CO2还原制备化学品是解决目前能源危机的有效途径,设计合成高选择性、高效催化CO2电还原的催化剂是制约其发展的关键。本文以设计合成新型高效的双活性位点铜基催化剂为目标,开展双活性位点结构和类型对电化学还原CO2制备C2+产物的影响规律研究。首先,采用溶胶-凝胶法和外延壳生长结合方法合成了ZnO@Cu2O核-壳纳米催化剂。与ZnO和Cu2O相比,核壳结构增强了Cu2O（111）和Cu2O（200）晶面间的界面效应,提高了催化剂的电化学活性面积。通过控制Cu2O壳的厚度调控了电还原CO2产物的选择性。ZnO与Cu2O摩尔比1:4的ZnO@4Cu2O催化剂具有适宜的壳厚度,显著增强CO的偶联过程,在-1.0V时C2产物选择性达到49.8%（乙烯33.5%、乙醇16.3%）,总电流密度达到140.1 m A cm-2。研究了Cu2O与ZnO双位点催化剂的结构对电还原CO2性能的影响。采用两步沉淀法制备了ZnO量子点（QD）修饰的Cu2O催化剂（x ZnO/y Cu2O）。由于量子点的引入,Cu2O与ZnO之间形成的协同作用增强了C2产物的选择性和电流密度。在流动池中,ZnO/9Cu2O催化剂上C2产物选择性达到47.2%,电流密度提高至170.5 m A cm-2。为了进一步提高C2产物的选择性,采用湿化学方法合成了负载Cu2O纳米粒子的双活性位点催化剂（x Cu2O/y NPC）。高比表面积氮掺杂多孔碳提高了电化学活性面积,加快了多电子转移速率。通过调节Cu2O的负载量研究吡啶N和Cu2O的协同作用对其电还原CO2性能的影响。在-1.0 V vs RHE时,Cu2O/4NPC催化剂上C2产物的选择性提升至54.3%（乙烯37.2%,乙醇17.1%）,总电流密度达到133.2 m A cm-2。
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