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臭氧被广泛用于工业过程,例如水和土壤清洁、动植物产品的消毒、纺织品的漂白、医疗用品的消毒等。长期暴露在臭氧中会对人体健康、生态系统和城市建筑造成极大伤害。臭氧具有很强的氧化性,可以与不饱和有机化合物迅速反应,破坏结构并降低相应材料的性能。MnO2是目前关注度最高的臭氧分解催化剂,但表面积小和活性易急剧下降限制了其催化效率。因此,有必要开发新型的臭氧分解催化剂。层状双氢氧化物(LDHs)组成结构具有可调控性,层板具有不同价态的金属元素,因此通过调控其层板元素种类和数量,研究其催化臭氧分解性能具有重要的理论意义和实用价值。本文首先研究了 LDHs的使用量和粒径大小对臭氧催化分解性能的影响。结果表明,与碳化硅混合时,最佳粒径为40-60目,最佳质量比为1:9。进一步,通过调控LDHs的制备温度合成了一系列具有不同锰平均价态的MgMnAl-LDHs。通过XPS对LDHs中锰的价态进行了研究,结果表明MgMnAl-LDHs中锰的价态是混合价态,而不是单一价态,且随着温度升高Mn2+所占比例减少,其平均价态也从2.8提高到3.2。通过研究具有不同混合价态锰的MgMnAl-LDHs样品的催化臭氧分解性能,发现随着样品中锰的平均价态升高,对臭氧的分解效率从63.8%降至15.2%。降低锰的平均价态有利于提高锰基LDHs的催化分解性能。本论文还利用LDHs层板组成的可控性,制备了一系列具有不同Mg/Mn/Al摩尔比的 LDHs。通过XRD、SEM、ICP、O2-TPD 和 XPS 等测试手段对合成的LDHs表征,发现随着MgMnAl-LDH中锰含量的增加,LDHs的比表面积和氧空位降低,LDHs与表面氧之间的化学键更强,臭氧的催化分解能力下降。同时,通过对LDHs表面锰的价态和锰含量的对比研究,发现可以通过调节LDHs主体层板中金属元素的比例来调节锰的价态。通过调节Mg/Mn/Al的比例制备的Mg1.4Mn0.6Al-LDH中锰的价态仅为2.3,其臭氧催化分解效率是α-MnO2的2.5倍,而锰含量仅为α-MnO2的四分之一,它还显示出了良好的稳定性和循环使用性能。此外,通过密度泛函理论(DFT)计算研究了不同价态的锰对臭氧催化分解的影响,发现Mn2+促进了臭氧在LDHs表面分解产生的氧气快速解吸,而Mn3+和Mn4+则更有利于臭氧在LDHs表面的分解。该结果表明,锰基层状双氢氧化物的低平均价态可以有效地改善产生的氧气的解吸和臭氧催化分解性能。