聚糖类天然高分子衍生物的制备及其对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的富集与分离

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伴随全球能源与环境问题的日益突出,低碳经济浪潮正在到来。核能作为一种清洁能源得到了长足的发展和大力的支持。本论文通过一步法合成得到酰胺肟化的壳聚糖和纤维素,即酰胺肟化的壳聚糖(AO-CTS)和酰胺肟化的纤维素(AO-Cell)。并用红外光谱(FT-IR)、元素分析、扫描电镜(SEM)、热重分析(TGA)等表征手段对其性质和结构做了详细的表征。本论文系统研究材料对水溶液中的U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)富集分离性能。研究了两种聚糖类天然高分子衍生物吸附剂材料在pH、固液比、时间、温度、阴/阳离子强度等一系列因素下对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附性能影响,同时研究了这两种吸附剂材料对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的选择性、不同酸的解吸效果、解吸平衡时间及吸附解吸行为。研究结果表明,两种改性材料AO-Cell和AO-CTS对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)吸附均受pH、固液比、时间影响较强,而受离子强度影响较弱。通过对吸附质U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)与吸附剂的接触时间t与U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)在固相中的吸附量q_t间的动力学拟合,发现两种吸附剂材料吸附U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)都以快速平衡化学吸附为主,并且吸附过程均为吸热反应,即升温有利于改性材料对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的吸附。在U(Ⅵ)(Th(Ⅳ))与其他金属离子以相同的初始浓度共存时,AO-CTS和AO-Cell对U(Ⅵ)(Th(Ⅳ))均有一定的选择性吸附,其中AO-CTS对U(Ⅵ)的选择性优于AO-Cell的选择性,而AO-CTS和AO-Cell对Th(Ⅳ)均表现了较好的选择性。解吸附动力学研究表明,AO-CTS和AO-Cell在较低硝酸浓度下短时间内可解吸金属离子。吸附材料重复利用五次以上均保持了50%左右的分离性能。由此研究结果可知,一步法改性的天然聚糖类高分子材料对溶液中分离U(Ⅵ)和Th(Ⅳ),具有原料来源广,合成方法简单,吸附速度快,可重复利用特点,也为此类材料在溶液中分离金属离子提供了数据支持。
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