负载型Fe基费--托合成直接制备低碳烯烃催化剂的研究

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当下世界能源、环境、经济格局正发生深刻变化,国内也面临着能源结构性矛盾突出、环境保护压力增大、传统化学品市场发展不平衡等问题。面对一系列挑战,开发清洁高效的非石油路线制备高附加值化学品工艺具有重要的战略意义。研究显示,费-托合成直接制备低碳烯烃工艺(FTO)是一条极具潜力的工艺路线。本文重点考察载体对Fe基FTO催化剂结构、性能的影响。借助多种现代催化表征技术,围绕载体的给电子能力,分别以氧化物载体和碳材料载体进行针对性的系统研究。  本研究主要内容包括:⑴探讨了Fe20/AlPO4、Fe20/γ-Al2O3、Fe20/MgAl2O4催化剂在FTO反应中的构-效关系。研究表明:载体碱性越强,催化剂表面碳的石墨化程度越高,吸附碳的数量越少。催化剂表面碳物质的含量和金属载体间相互作用的差异导致了催化性能的不同。碱性载体催化剂表现出更大的碳链增长几率、更高C5+选择性和烯烷比。⑵使用聚苯胺衍生碳材料为载体,通过改变碳化处理温度调控载体结构及氮物种性质,探究相应催化剂在FTO反应中的构-效关系。结果表明:载体碳化温度的综合效应显著,高温碳化处理增强了碳材料的无序化程度,也使得碳材料的总氮含量和表面季氮含量降低,此类结构促进了活性金属的还原,增加了低碳烯烃选择性,同时抑制烯烃的二次加氢反应。
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