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TATB,化学名1,3,5-三氨基-2,4,6,-三硝基苯是一种高性能钝感炸药,在遭受高空坠落、撞击、子弹射击和火焰烧烤时都不会爆炸。目前围绕TATB晶体、能带和电子结构及各项性能做了不少研究,但仍缺乏研究晶体高压结构稳定性(位移性结构相变)、极端条件下性能的预测及热输运等问题的理论依据,特别是对含能材料爆炸过程的认识依旧很薄弱,如对冲击起爆机制和分子键断裂机制等方面的理解存在不足。这些问题关系到材料的安全性、爆炸性能以及高载荷下安定性等,有必要深入开展炸药性质的微观物理本质研究。考虑到声子谱可以直接反映对材料性质的影响,本身具有重要的科学意义,也是研究炸药晶体结构与性能的重要切入点。但到目前为止仍缺乏TATB晶体声子谱的相关报道,因此与TATB晶体声子谱密切相关的结构与性能尚未得到深入理解。本文利用第一性原理计算并结合范德华力校正计算了TATB晶体的声子谱,并基于声子谱开展了TATB晶体的结构与性能研究,研究结果和结论概述如下：1.采用三种非局域范德华力校正(vdW-DF, vdW-DF2和optB86b-vdW校正方案)计算了TATB晶体参数、分子结构、晶体密度、晶格能、状态方程、力学性能,采用vdW-DF2进一步计算了TATB晶体振动频率、声子谱、比热容、熵、自由能等参数,为TATB的相关研究提供了基础数据。2.对TATB晶体声子谱r点拉曼活性振动模式进行了指认,基于状态方程分析了加压过程TATB晶体拉曼活性的振动模式组分变化过程并研究了结构稳定性,结果表明,随着压力增加,TATB相邻层分子相互弯曲靠近,同时硝基的剪切振动与氨基的平面外摆动或者转动耦合,表明分子间相互作用加强,本研究为加压过程中TATB晶体分子间相互作用加强提供了新证据；3.利用声子谱计算了0-600K温度范围内TATB晶体的Helmholtz自由能、比热容、熵等热力学参数,而受限于实验条件以及安全性的限制,到目前为止极端条件下TATB晶体热力学参数缺乏报道,本研究预测了极端条件下TATB晶体的部分热力学性质；4.基于声子谱获得了声子态密度曲线,基于声子态密度研究了300-600K、不同振动频率区域的振动模式对比热容的贡献,结合集居数分析预测了TATB初始热分解可能的引发键并研究了热能的转移过程,研究发现：(1)在振动频率为2.3THz时,TATB 晶体的声子态密度达到最大,与2.22THz附近太赫兹光谱实验观察到强吸收峰相一致：(2)基于声子态密度统计了在6.0-21.0THz频段入口模(即爆轰过程导致分子内键断裂的低频分子振动)数量,研究发现,受到分子间氢键作用影响,在6.0-15.0THz频段出现了许多新的入口模；(3)分析振动模式对比热容的贡献发现,常温下0-27.5THz频段振动模式贡献了比热容比例的93.7%,表明对于冲击或者非冲击起爆过程,热能最初主要流入低频分子振动或者晶格振动区；(4)分析了TATB分子的集居数并研究了300-600K温度范围原子的振动模式对比热容的贡献比例,研究结果表明冲击或者非冲击起爆过程TATB初始热分解的引发键是C-NO2的可能性更高。总之,本文在考虑晶体中弱相互作用的情况下,通过第一性原理开展了TATB晶体声子谱和结构性能的研究,阐明或预示了广泛的己知实验或未知信息,本文研究结果为TATB的晶格动力学研究提供了理论基础。