【摘 要】
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电镀、冶金等行业产生的含氰废水中含有的大量金属-氰络合物,是造成含氰废水难以有效处理的关键因素。金属-氰络合物化学性质稳定,往往难以采用传统的化学技术进行去除。吸附法因具有成本低廉、操作简单等优点被广泛应用于水体中污染物的去除。生物炭作为一种高效吸附材料,对环境中多种污染物具有良好的吸附效果,但污染物的实际去除效果与吸附剂类型、污染物特征、以及环境条件等多种因素相关。研究表明,纯生物炭材料对于阴离
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电镀、冶金等行业产生的含氰废水中含有的大量金属-氰络合物,是造成含氰废水难以有效处理的关键因素。金属-氰络合物化学性质稳定,往往难以采用传统的化学技术进行去除。吸附法因具有成本低廉、操作简单等优点被广泛应用于水体中污染物的去除。生物炭作为一种高效吸附材料,对环境中多种污染物具有良好的吸附效果,但污染物的实际去除效果与吸附剂类型、污染物特征、以及环境条件等多种因素相关。研究表明,纯生物炭材料对于阴离子型无机污染物吸附效果并不理想,因此,需对生物炭进行改性,提高其对阴离子型污染物的吸附性能。在本研究中,以农业固体废弃物玉米秸秆为制备生物炭的原材料,采用铁剂对其改性,使其能更好的从废水中去除金属-氰络合离子。本研究采用碳热还原法合成纳米铁改性生物炭,采用吸附动力学实验、等温吸附实验以及吸附热力学实验探究纳米铁改性生物炭对金属络合氰的吸附性能以及影响因素;通过XRD、FTIR、元素组成分析、BET、XPS等技术方法对纳米铁改性生物炭吸附前后性质特征变化规律进行分析,探讨其对金属络合氰的吸附机理。主要结论如下:（1）通过SEM-EDS、XRD、FTIR、BET和元素组成分析等结果表明,制得的改性生物炭材料上含有纳米棒状和片状的铁,且均匀的分散在改性材料的表面;铁的添加量的升高,使得改性生物炭的比表面积明显减小,最低仅有7.555m~2/g,而随着温度的上升,比表面积从7.555m~2/g逐渐增大至32.042m~2/g;热解温度的升高和玉米秸秆添加量的上升,更有利于Fe（Ⅲ）还原为Fe（Ⅱ）和Fe~0;铁的改性使材料的零电位点从纯生物炭的4.25右移至7左右,使得其表面带有更多的正电荷,有利于带负电的金属-氰络合离子的吸附;改性后的材料表面含有丰富的铁氧化物,同时比纯生物炭含有更加丰富的官能团（-COOH、-OH）,使得改性材料具有更高的极性和亲水性。（2）纳米铁改性后的材料对金属络合氰的吸附更符合准二级动力学,但是采用准一级动力学和Elovich方程拟合的相关系数R~2也较高,表明纳米铁改性生物炭对水中金属络合氰的吸附过程可能受到了多种吸附过程的共同作用,包括物理吸附和化学吸附等多种机理。改性后的材料对金属络合氰的吸附更符合Langmuir模型,表明吸附材料对金属络合氰的吸附为单分子层吸附。同时,BC@Fe-2-700对三种金属氰络合物均表现出更好的吸附性能,对铁氰、亚铁氰和镍氰的最大吸附量分别为580.96mg/g、454.52mg/g和588.86mg/g。BC@Fe-2-700具有最好的吸附效能,也是因为比其他温度或铁碳比例下的材料具有更高的极性和亲水性,也含有更多的含氧官能团和铁氧化物。热力学的结果表明,温度的升高不利于金属络合氰的去除,改性材料对金属络合氰的吸附过程为放热过程。（3）溶液的p H值、共存阴离子都是影响纳米铁改性生物炭吸附金属络合氰的重要因素。当p H值从4.5升至7.5时,改性生物炭表面的荷电性由正电荷多负电荷少逐渐变为负电荷居多,不利于带负电荷的金属-氰络合离子的吸附;同时影响改性生物炭表面铁的溶解和含氧官能团（-COOH、-OH等）的稳定性,进一步影响金属络合氰的去除效率。共存阴离子的添加,与金属络合氰产生竞争吸附作用,且随着共存阴离子浓度的升高,金属络合氰的去除率逐渐降低,共存阴离子对金属络合氰的去除率的影响顺序为H2PO4-＜Cl-＜SO42-,相较于镍氰来说,共存阴离子对铁氰和亚铁氰的影响更小。（4）通过SEM-EDS、XPS等一系列表征分析,得出BC@Fe复合材料去除氰化物的增强机理:1)铁的负载使生物炭的零电位点右移,在p H≈4的酸性反应体系中,纳米铁改性生物炭比纯生物炭表面带有更多的正电荷,从而更有利于静电吸附带负电的金属氰根离子;2)铁的负载改变了材料的元素组成,从而改变了材料的理化性质,使改性材料相比于纯生物炭具有更高的极性和亲水性,更有利于吸附同为极性物质的金属络合氰;3)铁的负载使生物炭表面具有更加丰富的含氧官能团（-OH、-C-O、-COOH）,更有利于吸附材料与金属络合氰之间发生氢键作用;同时,改性材料的表面含有丰富的铁氧化物,Fe-O与金属络合氰发生表面络合作用,从而达到去除金属络合氰的目的;4)改性材料表面存在Lewis酸性质的铁颗粒,促使整个体系呈酸性,同时溶解出的Fe2+和Fe3+,使得铁氰和亚铁氰发生沉淀作用。
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