地球关键带中岩石风化与成土过程是控制地表环境演变、驱动元素迁移与富集和维持生命资源的关键因素,对地表物质循环和生态系统健康演替有重要影响。其中硅酸盐风化还对全球碳循环和气候变化的调节起着重要作用。锂同位素是研究大陆硅酸盐风化的新兴手段,但其分馏过程与机理尚有争议,这主要是由于已有认识大多源于玄武岩风化研究,而其它以硅酸盐为主的岩石的相关研究较少。花岗岩作为大陆分布最广泛的的岩石之一,其风化过程中锂同位素行为的研究几乎为空白。因此,研究花岗岩风化过程中锂同位素的分馏特征,可以进一步补充和完善硅酸盐风化过程中锂同位素的分馏机理,使得锂同位素手段可以更科学地应用于大陆硅酸盐风化的研究。本论文以我国青藏高原东缘两组风化程度存在显著差异的花岗岩风化剖面作为主要研究对象,在建立天然样品中锂的化学分离及其同位素组成分析方法的基础上,获得了花岗岩全岩、花岗岩单矿物和风化产物中的锂同位素组成特征,结合剖面中主微量元素和矿物组成分布特征,分析了不同气候环境、剖面风化程度、原生矿物差异性风化以及次生矿物形成与溶解等因素对花岗岩不同风化阶段锂同位素行为的影响,并获得以下几点重要认识:(1)花岗岩单矿物锂含量及其同位素组成存在显著差异:黑云母是锂主要的赋存矿物,长石和石英中的含量相对很低;石英中δ~7Li值最高(+15.6‰~+21.8‰),而长石和黑云母中相对较低且变化范围接近(-1.6‰~+9.0‰);整体上这些矿物的锂含量与δ~7Li值没有明显的相关关系。(2)两组风化剖面锂同位素行为存在显著差异,风化初期:锂同位素分馏显著,其分馏过程符合瑞利分馏模型,分馏系数α介于1.006~1.011,该阶段黑云母层间相对富集~7Li并优先释放可能是锂同位素分馏的主要原因;风化中期:次生矿物形成时锂同位素会发生显著分馏,其风化产物相对富集~6Li;风化后期:次生矿物溶解过程会导致其中相对富集的~6Li发生迁移,从而残余固相中δ~7Li值升高(或液相中δ~7Li值降低)。(3)锂同位素可以有效示踪花岗岩风化过程,在探究“构造隆升-硅酸盐风化-气候变化”耦合关系时,需要考虑花岗岩风化初期Li同位素显著分馏的现象。构造隆升可能导致大量含黑云母的新鲜原岩暴露并加速风化,而黑云母非一致性风化导致锂同位素显著分馏,该过程对60 Ma前至今海水的δ~7Li值升高有着不可忽视影响。综上所述,花岗岩风化过程锂同位素的分馏与风化程度、原生矿物溶解、次生矿物形成与溶解有关。其内在机制主要体现在:(1)黑云母非一致性风化释放更多的~7Li;(2)次生矿物形成~6Li在风化产物中相对富集;(3)次生矿物溶解更多的~6Li再次释放。根据这些的认识,初步建立了花岗岩风化过程中锂同位素行为的概念模型,并对重要科学问题,比如“构造隆升”引起的大陆硅酸盐风化与海洋δ~7Li值的演化之间的联系提出了一些新的观点和认识,为大陆硅酸盐风化与全球气候变化研究提供了重要的理论基础。