【摘 要】
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在实际应用中,金纳米颗粒（Au NPs）的表面效应导致纳米颗粒的团聚生长和形状变化广泛存在。然而到目前为止,相关的研究很少提供团聚过程中原子水平的运动信息,对原子尺度上Au NPs微观结构演变过程的认识仍不明确,这将不利于Au NPs的结构优化和性能调整,因此利用原位技术追踪在相关条件下纳米颗粒发生的动态变化非常必要。本文利用高时空分辨率的原位透射电镜技术,对原位气相条件下Au NPs的动态演变过
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在实际应用中,金纳米颗粒（Au NPs）的表面效应导致纳米颗粒的团聚生长和形状变化广泛存在。然而到目前为止,相关的研究很少提供团聚过程中原子水平的运动信息,对原子尺度上Au NPs微观结构演变过程的认识仍不明确,这将不利于Au NPs的结构优化和性能调整,因此利用原位技术追踪在相关条件下纳米颗粒发生的动态变化非常必要。本文利用高时空分辨率的原位透射电镜技术,对原位气相条件下Au NPs的动态演变过程和原位加热条件下Au NPs的团聚生长过程进行研究,所得结果如下:（1）在Au NPs催化CO2氢化反应时,粒径≤5 nm的Au NPs会发生快速团聚,形成5～10 nm的Au NPs。随着反应的进行,团聚后的Au NPs表面发生差异性重构,同时Au NPs的形状不断振荡变化。第一性原理计算表明,反应气体CO2的吸附诱导了Au NPs团聚,同时反应生成的CO和/或H2O的吸附导致了Au NPs的形状振荡变化。即多种气体分子吸附导致催化剂活性中心的最稳定结构不断发生变化。（2）在电子束辐照和加热条件下,观察了Au原子在Au NPs团聚的不同阶段的运动。Au NPs通过质心移动,直到纳米颗粒之间的临界距离为～1 nm。在这个临界距离下NP表面的Au原子扩散,在纳米颗粒之间形成薄的金链或桥,即原子物质传输通道。Au原子继续在Au NPs之间扩散,并且有序地排列逐渐填充金桥。随着金桥的生长,Au NPs连接后产生局域的内应力通过纳米颗粒旋转或/和晶界迁移的协调驱动Au NPs的区域结构重建。
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