【摘 要】
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随着全球资源的日益短缺,寻找新的绿色能源,开发新的绿色技术变得尤为重要。在固体发光领域,稀土发光材料被视作新一代的发光材料,广泛应用于LED、PDP、闪烁体、生物荧光标记等。其中,稀土磷酸盐荧光粉因热稳定性好、晶体结构稳定以及在紫外区有较好的吸收等优异特点而被更多地关注报道,主要应用在白光LED照明、液晶显示以及植物照明等领域。本文以磷酸盐Na2BaCa（PO4）2为基质材料,利用高温固相法合成了
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（51772330）；
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随着全球资源的日益短缺,寻找新的绿色能源,开发新的绿色技术变得尤为重要。在固体发光领域,稀土发光材料被视作新一代的发光材料,广泛应用于LED、PDP、闪烁体、生物荧光标记等。其中,稀土磷酸盐荧光粉因热稳定性好、晶体结构稳定以及在紫外区有较好的吸收等优异特点而被更多地关注报道,主要应用在白光LED照明、液晶显示以及植物照明等领域。本文以磷酸盐Na2BaCa（PO4）2为基质材料,利用高温固相法合成了 Ce3+、Tb3+单掺杂和双掺杂的Na2BaCa（PO4）2荧光粉以及Sr2+替代Ca2+的Na2BaCa1-xSrx（PO4）2:Eu2+荧光粉样品,并通过一系列的表征手段对荧光粉的晶体结构、表面形貌、光谱特性、能量传递、发光机理以及实用性评估进行了深入探讨分析。主要研究内容及结果如下:通过X射线粉末衍射法（XRD）测定Na2BaCa（PO4）2:xCe3+荧光粉,均为单一纯相,并根据相应标准晶体结构信息卡片确定了该样品的空间群为P3m1。通过化合价、离子半径和荧光光谱推测出Ce3+和Tb3+分别占据Ba2+位和Ca2+位。在近紫外光激发下,Na2BaCa（PO4）2:Ce3+和Na2BaCa（PO4）2:Tb3+分别呈现以Ce3+和Tb3+特征跃迁为主导的蓝紫色和绿色发射。通过光谱特征数据得出Na2BaCa（PO4）2:xCe3+的浓度猝灭点为0.05,浓度猝灭机制为d-d类型的多级共振相互作用。根据XRD图谱分析Na2BaCa（PO4）2:0.03Ce3+,yTb3荧光粉均为单一纯相。在近紫外光激发下,荧光图谱显示Ce3+/Tb3+共掺杂的荧光粉中存在Ce3+→Tb3+的有效能量传递,传递效率达91.5%,传递机理为d-d类型的多级共振相互作用。根据光谱数据得出,该系列荧光粉实现了从蓝光到绿光的多色发射。对优化后的Na2BaCa（PO4）2:0.03Ce3+,0.03Tb3+样品进行热稳定性测试,发现其在150℃时的发光强度仍保持室温时强度的94.5%,同时量子效率为41.3%。基于阳离子替代法合成了一系列Na2BaCa1-xSrx（PO4）2:0.03Eu2+荧光粉,对Sr2+浓度为x=0,x=0.8和x=1.0的样品进行结构精修得出其空间群均属于P3m1,掺杂的Eu2+主要占据Ba2+位,少量占据Ca2+位。在近紫外光激发下,Na2BaCa1-xSrx（PO4）:0.03Eu2+发射谱呈蓝移现象,在x=0.8时发光强度最高,进而利用晶体场劈裂和质心位移理论对该现象进行了分析。经优化后的Na2BaCa0.2Sra8（PO4）2:0.03Eu2+荧光粉的外量子效率为40.78%,相较于Sr2+未替代时的外量子效率19.92%有了显著的提高。进而对Na2BaCa0.2Sr0.8（PO4）2:0.03Eu2+的热稳定性分析,得出在150℃时该荧光粉样品发射强度为室温时的100.3%,具有零热猝灭特性,经分析该特性是由于Sr2+替代Ca2+后产生的深陷阱导致的。最后,探索了 Na2BaCa0.2Sr0.8（PO4）2:0.03Eu2+荧光粉在白光LED中的应用。在365 nm的近紫外芯片激发下,将此荧光粉与商业绿色SrSi2O2N2:Eu2+和红色Sr2Si5N8:Eu2+荧光粉进行封装,获得LED器件,实现了白光发射,白光色坐标为（0.3532,0.3561）,色温为4721 K,显色指数为91.9。应用结果表明,该阳离子替代法为提高荧光粉的热稳性和量子效率提供了一种参考。
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