脉冲激光沉积法制备Zn1-xMgxO薄膜及其性能研究

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ZnO是Ⅱ-Ⅵ族宽禁带氧化物半导体材料,属于六角纤锌矿结构,具有较大的激子束缚能,可以实现室温下的紫外受激辐射。它的化学性质稳定,带隙达到3.37eV,非常适用于短波长光学器件,是目前极具发展潜力的电子薄膜材料之一。最近研究发现,在ZnO中掺杂Mg、Cd可以改变ZnO的带隙,将有利于器件的光学参数调制。因此,制备出适合紫外光电器件需要的光学性能可以调制的高质量ZnO薄膜有着非常重要的科学意义和应用价值。  本文利用脉冲激光沉积(PLD)方法在衬底不匹配度较大的Si单晶上制备出高c轴取向、蓝绿发光峰被完全抑制、适合紫外光器件的高质量MgxZnl-xO薄膜。文章着重围绕Mg:ZnO薄膜的PLD制备工艺过程和结构与光学性能改性展开研究,主要研究内容如下:  1、在真空和有氧条件下利用脉冲激光沉积方法在Si(100)衬底上制备出高c轴取向的Zn1-xMgxO薄膜。在背景真空度5×10-4 Pa、沉积时间为40min条件下,获得了高生长致密度的单晶Zn1-xMgxO薄膜,薄膜的紫外发射峰强度高,缺陷发光峰几乎被完全抑制。  2、系统研究了Mg含量对样品结构的影响。在450℃生长温度条件下,Mg含量x0.15?的靶材所制备的样品仍然保持六角纤锌矿结构,当Mg含量x0.25?时样品结构转变为ZnMgO立方相结构,实验发现,通过550℃后续退火,立方相结构又重新转变为六角纤锌矿结构。随着靶材中Mg含量的增加,薄膜c轴晶格常数减小,表现为压应力,薄膜应力的出现对结晶质量将会产生影响。  3、系统研究了氧气氛、退火对Mg:ZnO薄膜结构特征的影响。实验表明,适当的氧压有利于改善膜面结构,1.0Pa的氧压可以减少薄膜的晶体缺陷,同时对Mg在ZnO中固溶度产生影响;根据紫外发光峰的能量,我们推算出450℃衬底温度下生长的薄膜中Mg含量约为靶中的1.6倍,这是因为Zn饱和蒸气压比Mg大,随着衬底温度的升高,薄膜表面的Zn挥发快,导致Mg相对含量增加,偏离靶材中的化学剂量比,这意味着调节衬底温度可以控制薄膜中Mg的相对含量;同时实验发现,后续退火可促使晶粒进一步长大,引起薄膜表面Zn的挥发,进而导致薄膜表面缺陷增多,Mg相对含量提高。  4、深入研究了Mg含量和工艺参数对薄膜光学性能的影响。实验发现,随着Mg含量的增加,紫外发射减弱,缺陷发光峰增强,薄膜带隙加宽;1.0Pa的氧压下生长的样品相对于真空下获得的样品,紫外峰红移。我们认为,样品紫外发射峰是自由激子和束缚激子发射引起的;绿光带主要是由于氧间隙、锌位氧或者锌空位等缺陷能级发射引起的。  5、深入研究了薄膜的绿光发光带。实验发现,每个样品的绿光带都是由多个特定的缺陷发光峰叠加而成,不同样品的子发光峰的峰位相同,我们可以观察到五个比较明显的子发光峰,分别位于477.612nm、494.136nm、511.658nm、529.351nm、550.549nm。同时发现,缺陷相对浓度的改变引起相邻子峰之间相对强弱发生变化,这种相对强弱的变化,宏观上表现为各子峰叠加后的绿光发光带峰位的移动。
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