【摘 要】
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由于锂硫电池具有高理论能量密度,高理论比容量和成本低廉而被认为是下一代可充电电池中最有潜力的候选者之一。近年来,过渡金属硫属化合物作为锂硫电池的催化剂取得了巨大地进步,并且极大地提升了锂硫电池的电化学性能,促进了锂硫电池的实际应用。但是,以往的研究主要是针对钼基硫属化合物、钒基硫化物、钨基硫化物等层状结构的调控,对将钴基非层状硫属化合物调控成层状结构并将其应用于锂硫电池的报道几乎没有。在此,我们制
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由于锂硫电池具有高理论能量密度,高理论比容量和成本低廉而被认为是下一代可充电电池中最有潜力的候选者之一。近年来,过渡金属硫属化合物作为锂硫电池的催化剂取得了巨大地进步,并且极大地提升了锂硫电池的电化学性能,促进了锂硫电池的实际应用。但是,以往的研究主要是针对钼基硫属化合物、钒基硫化物、钨基硫化物等层状结构的调控,对将钴基非层状硫属化合物调控成层状结构并将其应用于锂硫电池的报道几乎没有。在此,我们制备了由二维层状CoSe2纳米片支撑的碳纤维布（即L-CoSe2/CFC）作为高性能锂硫电池的多功能中间层。具有金属性质的L-CoSe2纳米片具有较大的比表面积和更多的内部离子传输通道,这有利于多硫化锂向Li2S的催化转化,加快多硫离子的氧化还原反应动力学;由于L-CoSe2具有更多的活性吸附位点,能够有效吸附多硫化锂以抑制“穿梭效应”;由于具有优异的金属导电性和较大二维通道的层状结构,能够改善离子/电子传输。本文研究的主要内容和结果如下:1、采用室温电沉积法在碳纳米纤维上制备了六方相Co（OH）2,得到了Co（OH）2/CFC薄膜,然后,在100℃下与硒粉和Na BH4水热合成立方相的L-CoSe2/CFC。对于CoSe2/CFC,合成方法是将上述制得的Co（OH）2/CFC在350℃下进行硒化。渗透实验表明,层状CoSe2/CFC中间层对可溶性多硫化物的阻挡作用更强,有效限制了多硫离子在正负极之间的扩散。2、将L-CoSe2/CFC、CoSe2/CFC和CFC作为锂硫电池正极和隔膜之间的中间层来组装电池。以L-CoSe2/CFC为中间层组装的电池在0.5C下的放电比容量达到1437 m Ah g-1,远高于装配CoSe2/CFC和CFC中间层电池的放电比容量(1181 m Ah g-1和854 m Ah g-1)。此外,L-CoSe2/CFC电池在4C大电流密度下的循环次数长达800圈,循环后电池的放电比容量仍有595 m Ah g-1。3、将清洗好的CFC薄膜作为锂硫电池的集流体,分别将L-CoSe2/CFC和CoSe2/CFC作为电池的中间层,构造高负载硫正极,即CFC@S/AB@L-CoSe2/CFC和CFC@S/AB@CoSe2/CFC,进一步研究层状与非层状结构对高载硫下锂硫电池的性能影响。电化学性能测试结果表明,硫负载为4.6 mg cm-2的CFC@S/AB@L-CoSe2/CFC电池在0.2C下循环100圈后电池的面积放电比容量能够保持在4.34 m Ah cm-2。
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