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红树林沉积物是具有高还原性、高硫含量、高有机质、高粘粒含量等特点的独特生境,同时又是重金属污染物的重要源和汇。As在生态系统中有很强的毒性,对动植物都有很大的潜在威胁。沉积物中As吸附形态的分布直接影响到As污染物的生物毒性.。当前对于As污染的研究多集中在陆地作物土壤;对于红树林沉积物中As形态分布的研究尚不多见。有鉴于此,本研究以典型红树林沉积物为样本,在不同浓度As(0,10,30,60,90 mg.kg。)及沉积物微生物(1.甲醛灭菌:c组:2.施mini培养基:p组;3.无处理:n组。)处理下,采用连续提取法提取并测定沉积物中As不同形态的含量。同时分别检测微生物生物量,铁还原菌、硫化细菌、硫酸盐还原菌等功能菌的数量,土壤酶活性等指标。以期探讨As在红树林沉积物中吸附形态的分布,并揭示沉积物中微生物对As形态分布的效应及可能机制;为红树林湿地As污染治理提供了理论依据和科学支撑。本文主要研究结果如下:
红树林沉积物中As吸附形态的分布有其独特的特点:沉积物中残渣态As(F5)所占的比重是最多的,含量在50.0％以上;次之是铁锰氧化态As(F3)其含量从6.3％到46.9％,易受环境影响;再次是有机及硫化物结合态As(F4),其含量从4.0％到30.6％,易受微生物影响;而后则是碳酸盐结合态As(F2),含量可达16.2％;含量最少的就是可交换态As(F1)和水溶态As(F0),F1含量最高的不到8.3％(p组,0 mg·kg-1处理下),而F0含量最少,含量仅为0.07％-1.38％。
随着As处理浓度的增加,As的形态分布也有所改变:水溶态(F0)As百分含量随着处理浓度的增加而增大,从0.07％直增到1.38％;可交换态(F1)百分含量则随着处理浓度的增大而呈现下降趋势,(c、n、p三组变化趋势相似);而F2在c组中其百分含量是逐渐增大的,在n和p组则呈现出先升后降的趋势,高浓度的As对碳酸盐结合态(F2)的含量是有一定影响的;在c组中铁锰氧化态(F3)百分含量是先升后降,到30 mg·kg-1时达到最大值,在n组和p组其含量大大减少,甚至达到70％左右;F4含量在c组中含量较为稳定,但在n组p组中其含量有显著的增加,尤其是在60-90 mg·kg-1处理时,有机及硫化物结合态(F4)含量增加尤为显著:残渣态(F5)是最稳定的其含量变化由As以上五种形态所调控。
沉积物中微生物对As形态分布的影响:在本研究中,微生物显著促进As的水溶态(F0),可交换态(F1),碳酸盐结合态(F2),有机及硫化物结合态(F4)等形态含量的增加(较于c组),而且在加有mini培养基的p组,As的可交换态(F1),碳酸盐结合态(F2),有机及硫化物结合态(F4)含量在低浓度As处理时较n组也有显著性的增大。微生物显著的减少了沉积物中.As铁锰氧化态(F3)的含量,在30 mg·kg-1处理时其含量甚至从46.9％至降到10.2％。Mini培养基在一定程度上能够增加微生物生物量,促进微生物的生长;在0-30 mg·kg-1处理时p组微生物生物量显著高于n组,而60-90 mg·kg-1处理时虽然其显著性不强但仍有小范围的增大;且土壤酶的活性也反映了微生物在沉积物中活性的变化趋势。微生物的碳代谢及沉积物pH值升高,这些条件促使沉积物中碳酸盐含量升高,从而增大As碳酸盐结合态(F2)形态含量。
沉积物中硫化细菌、硫酸盐还原菌、铁还原菌等功能菌对于沉积物中As形态的变化有深远的影响。铁还原菌进行的金属还原过程主导着沉积物中As的释放;铁还原菌数量没有随As胁迫增加而减少,而是一直维持在一个很高的水平,保证其生理活性,从而减少了As铁锰氧化态(F3)的含量。同理硫酸盐还原菌的高数量、高活性使沉积物中硫化物不断的生成,从而不断增大有机及硫化物结合态(F4)的含量,而且硫化细菌随着As胁迫浓度的增大而数量骤减,这样极大的彰显了沉积物中硫酸盐还原作用的强度。沉积物中较高的铁还原和硫酸盐还原的共同作用(释放金属离子且减少了硫酸根离子),可能导致了本实验中沉积样pH值随着As处理浓度的增加而增大,这促使了沉积物中As F1(可交换态)百分含量的直接下降。
综上所述,微生物能极大的改变沉积物中As吸附形态的分布;总的效应是其增加了沉积物中As的生理毒性,增大了其迁移性。