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汞是一种剧毒的全球性环境污染物,严重危害环境和人类健康。汞污染大多数来源于固体废物焚烧和化石燃料的燃烧,能在大气中长期稳定存在,从而严重污染了一些水源和土壤。而且,无机汞能在海洋环境中的一些微生物作用下转化为毒性更大的甲基汞,并在食物链的各个环节中积累,最终通过食物链进入人体,会沉积在脑、肝和其它器官中,产生慢性中毒,损害肾、脑、胃和肠道,甚至引起死亡。因此,对环境、食品中痕量汞的检测十分重要,简单快速、高灵敏、高选择性的检测汞的方法备受关注。目前测定汞常用方法主要有冷原子吸收法、冷原子荧光法、色谱法和等离子体电感耦合质谱法,虽然这些方法的准确度较高,但往往需要大型的仪器设备,且成本比较高,处理过程繁琐耗时,不能满足实际监测中高效低成本的需要。而现存汞离子传感技术还在起步阶段,开发出更灵敏、更简单快捷的汞离子的检测技术依旧是摆在人们面前的一大挑战。近年来,汞离子能与DNA序列中的T-T碱基对发生特异性结合形成稳定的T-Hg2+-T配合物结构引起了国内外学者的高度重视,相继报道了很多新型的汞离子生物传感器。基于T-Hg2+-T结构构建的汞离子生物传感器对汞离子的检测显现出很高的特异性,能排除大多数金属离子的干扰,灵敏度也较高。本论文的目的就是基于DNA序列中的T-T碱基对与汞离子结合的高度专一性和纳米金颗粒优异的光学性能,将纳米技术、生物识别技术与比色技术、电化学技术相结合,构建具有高灵敏度、高选择性的新型汞离子纳米识别体系,应用于汞离子的检测中,为环境、食品中汞离子的检测提供了新的方法。论文主要分为以下四个部分:第一章绪论首先简要介绍了汞污染的来源及其对人体的危害。然后综述了汞的检测分析方法,其中着重综述了汞的生化分析方法,尤其是汞离子的生物传感器的设计及其研究进展。最后简述了本论文研究的目的和意义。第二章多胸腺嘧啶DNA修饰的金电极伏安测定水溶液中的汞离子本文基于碱基T与Hg2+间的特异性结合的作用,成功制备了一种多胸腺嘧啶DNA修饰金电极(PTO/Au电极),有效地将生物分子的高特异性与电化学检测的高灵敏度相结合,构建了一个以PTO/Au电极为基础的,高特异性、高灵敏度检测Hg2+的电化学体系,对Hg2+的响应在0.2~1 nmol/L范围内成良好的线性关系,相关系数为0.9953,检测限达60 pmol/L,而且Zn2+、Pb2+等其他六种二价金属离子的存在并不干扰对Hg2+的检测,为高选择性、高灵敏检测生物、环境样品中的Hg2+提供了一种“绿色”的有效方法。第三章基于修饰在纳米金颗粒表面上DNA构型改变比色检测水溶液中的汞离子此研究利用纳米金颗粒优异的光学性质和碱基T与Hg2+间的特异性结合的作用,设计了一种基于修饰在纳米金颗粒表面上DNA构型改变简单快速比色检测水溶液中Hg2+的方法。我们将巯基修饰的可以和Hg2+特异性结合的DNA(mercury specific-DNA,简称MSD)通过“Au-S”共价键键合到金纳米颗粒上,以此作为Hg2+的纳米捕获探针(简称Au-MSD)。利用此Au-MSD纳米捕获探针可以检测0~10μM Hg2+,最低检测限可达60 nM,而且Ca2+、Zn2+等其它金属离子的存在并不干扰Au-MSD纳米捕获探针对Hg2+的测定。该方法仅使用实验室常用的紫外可见分光光度计就可以高灵敏、高特异性检测Hg2+,为简单快速检测环境中Hg2+的提供了一个新手段。第四章一种基于三聚硫氰酸(TCA)修饰的纳米金探针简单、快速检测汞离子的比色传感方法本文首次采用三聚硫氰酸作为汞离子的识别元件,以纳米金颗粒为换能器,成功制备了对汞离子响应良好的三聚硫氰酸修饰的纳米金探针,溶液颜色为红色。当Au-TCA纳米探针检测到Hg2+时,Au-TCA表面的巯基与Hg2+结合,纳米金颗粒之间的距离被拉近,导致纳米金颗粒快速聚集,溶液颜色由红色变成蓝灰色。此比色传感方法对Hg2+的响应在0~1.7μM和2.0~6.5μM范围内分别呈现良好的线性关系,最低检测限为50nM(S/N=3)。当加入的其它金属离子的浓度为70μM时,除Pb2+外,Cd2+等其它九种金属离子均不干扰Au-TCA纳米探针对Hg2+的检测,而掩蔽剂吡啶-2,6-二甲酸(PDCA)可以消除Pb2+的干扰。该比色传感方法灵敏度高、选择性好,而且简单快捷,在一分钟内即可检测一个样品,将会在野外分析、在线检测等领域中有着广泛的应用前景。