论文部分内容阅读
介孔材料是一类孔径分布在2-50 nm之间的多孔材料,具有比表面积大、孔隙率高、孔径分布窄、孔排列有序的特点,使其一问世即成为工业应用（如光催化、离子交换、分子筛、吸附和分离等）的首选。非均相半导体光催化技术在水污染控制,尤其在处理废水中难降解有机污染物方面具有独特的优越性,纳米TiO2作为一种性能优良的光催化剂已成为治理环境污染的研究热点,本实验通过制备具有较大比表面积的介孔TiO2及TiO2-SiO2介孔复合材料,结果表明介孔TiO2比纳米TiO2具有更优异的光催化性能,少量SiO2掺杂有利于提高介孔TiO2的光催化活性和反应效率,在处理废水有机污染物等方面具有广阔的应用前景。本项研究以钛酸四丁酯（TBOT）为钛源,正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,三嵌段共聚物（P123）为模板剂,溶胶-凝胶法合成了介孔TiO2及具有不同钛硅摩尔比的TiO2-SiO2介孔复合材料,用小角X射线衍射（SAXRD）、X射线粉末衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）,红外光谱（FT-IR）、N2吸-脱附和紫外可见吸收光谱（UV-Vis）等分析手段对产物结构和光学性能进行了表征。结果表明:400℃煅烧得到的样品XRD谱图中仅在2θ=25.3°（101）,37.9°（004）,47.8°（200）,54.3°（211）处出现锐钛矿相特征衍射峰,该特征峰随着钛硅比的增加而增强,但XRD谱图中并未出现SiO2的特征峰,表明SiO2以无定形的形式存在于复合材料中;SAXRD图中在2θ<1°处有明显的介孔材料的特征衍射峰;TEM图中有明显的短程有序的孔径分布,且分布较均匀;FT-IR显示TiO2与SiO2基质之间存在着Ti-O-Si键; N2吸脱附曲线表明合成材料具有介孔结构,随着SiO2含量的增强,复合材料的孔径减小,比表面积增加;UV-Vis分析表明,复合材料吸收峰发生红移,使光谱响应范围向可见光拓展,提高TiO2对太阳光的利用率。以制浆蒸煮黑液、对氯苯酚和对硝基苯酚为目标降解物,考察了SiO2复合对介孔TiO2光催化活性的影响。发现介孔TiO2的光催化活性优于纳米TiO2,而SiO2少量掺杂的介孔TiO2光催化剂则比纯介孔TiO2有更好的光催化性能,能有效提高对蒸煮黑液和对硝基苯酚光催化降解;考察了催化剂的种类、光照时间、催化剂的用量、初始pH、通氧方式等对降解制浆黑液的影响因素。探明了在反应条件为:催化剂用量为1.5 g/L、初始pH = 6、连续通氧条件下降解效果最佳,在紫外光照射下,反应12 h后,少量SiO2的存在能有效促进介孔TiO2对蒸煮黑液的光催化降解,提高蒸煮黑液的CODCr和色度的去除效果。以介孔TiO2-SiO2复合材料（Ti/Si=100:1）为催化剂,反应体系中CODCr及色度的去除率分别达94.9%和97.6%,较介孔TiO2分别提高了5.8%和5.4%,较纯纳米TiO2分别提高了44 %和12.8 %。