【摘 要】
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溶解性有机氮(DON)占水环境中总氮的很大一部分,然而,与溶解性无机氮(DIN)相比,DON由于反应性低、不易被生物利用而受到较少的关注。光氨化作用是地表水体中DON转化的一个重要途径,极大地促进了DON向DIN的转化,但是,目前有关此过程的研究还十分有限。除了天然DON以外,由于抗生素的滥用,各种含氮抗生素在水环境中也被不断检出,引起了广泛的关注。万古霉素(VAN)作为人体的最后一道防线,其在自
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(41703101):地表水体中有机氮向无机氮的光化学转化机理研究; 国家自然科学基金项目(51708401):紫外/氯胺(UV/NH2Cl)高级氧化体系中自由基的生成转化规律及有机微污染物(OMP)的去除机理; 天津市自然科学基金项目(17JCYBJC42300):纳米过氧化镁修复黑臭水体的研究;
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溶解性有机氮(DON)占水环境中总氮的很大一部分,然而,与溶解性无机氮(DIN)相比,DON由于反应性低、不易被生物利用而受到较少的关注。光氨化作用是地表水体中DON转化的一个重要途径,极大地促进了DON向DIN的转化,但是,目前有关此过程的研究还十分有限。除了天然DON以外,由于抗生素的滥用,各种含氮抗生素在水环境中也被不断检出,引起了广泛的关注。万古霉素(VAN)作为人体的最后一道防线,其在自然水体中的出现,严重的威胁了人类的健康。因此,本文深入探讨了地表水体中含氮有机物的光氨化过程、影响因素、可能反应途径及机理,同时还研究了万古霉素的直接及间接光解过程。首先,本文研究了不同地表水体的光氨化过程,探讨了季节和降雨对该过程的影响,并确定了影响该过程的主要因素。结果表明,季节变化对不同水样光氨化的影响不同,而降雨可以增加大多数水体的光氨化速率。多元线性回归分析的结果显示,光氨化作用主要由~3CDOM*促进,而~1O2与~3CDOM*竞争,对该过程表现出抑制作用。通过荧光激发发射矩阵与平行因子分析相结合,确定了自然水体中溶解性有机物(DOM)的组成,并且通过多元线性回归分析发现外源类腐殖质组分可以促进活性物质的产生,而类色氨酸组分会消耗所产生的活性物质。光氨化的速率主要由DOM的组成和活性物质决定。其次,本文研究了万古霉素在模拟自然光下的直接及间接光解,分析了p H对直接光解的影响、光解产物及其毒性。发现模拟自然光的照射有助于VAN的降解,且直接光解速率常数随着p H的升高而不断升高,并推测其主要吸光基团为酚羟基。然而VAN直接光解产物的分析表明,实际发生转化的基团主要为含氧六元环。~1O2和~3CDOM*可以极大的促进VAN的降解,~3CDOM*和VAN反应的二级速率常数在不同p H下的结果相差不大,而~1O2和VAN的二级反应速率常数随着p H的升高不断升高,在p H为10和11的条件下,在光照2 h后VAN的浓度就基本降为零。但是自然水体中VAN的光解速率与其在相同p H下缓冲溶液中的直接光解速率相差不大。对VAN直接以及间接光解产物的毒性分析表明,降解后产物的抗菌特性基本消失,毒性得到了控制,降低了其对环境的影响。本文对地表水体中含氮有机物的光氨化及万古霉素的光化学转化过程进行了深入的分析,为自然水体含氮有机物的光化学过程提供了新的研究思路。
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