【摘 要】
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能量密度低、安全性能差的传统基于液态电解液的电池已经无法满足当前消费市场对电池产品的要求,具有高能量密度且安全性能好的全固态锂离子电池有望解决当前能源短缺、电化学性能差和安全性低等问题,成为打破基于液态电解液电池制约的最佳候选者。固态电解质作为全固态锂离子电池最关键的组成部分引起了广泛关注。其中,聚合物固态电解质由于形状和尺寸不受限制,便于应用在安全、超薄和超柔的电化学设备制造中,尤其是便携式电子
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能量密度低、安全性能差的传统基于液态电解液的电池已经无法满足当前消费市场对电池产品的要求,具有高能量密度且安全性能好的全固态锂离子电池有望解决当前能源短缺、电化学性能差和安全性低等问题,成为打破基于液态电解液电池制约的最佳候选者。固态电解质作为全固态锂离子电池最关键的组成部分引起了广泛关注。其中,聚合物固态电解质由于形状和尺寸不受限制,便于应用在安全、超薄和超柔的电化学设备制造中,尤其是便携式电子产品。然而离子电导率低、电化学窗口窄和难以抵御锂枝晶刺穿的特性制约着聚合物固态电池的商业化应用。相比于聚合物固态电解质,无机固态电解质具有高效的离子输运机制、宽电化学窗口以及超高熔点的绝对安全性。但无机固态电解质与锂负极之间不充分的界面接触始终限制着无机固态电池的发展。本文将探究锡基卤化物材料对聚合物聚氧化乙烯（PEO）基固态电解质和无机Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）基固态电解质的电化学性能影响机制,并将其应用在全固态电池中。具体研究内容如下:（1）通过真空热蒸发和退火的方法制备晶相纯净的CsSnI3,与PEO-LiTFSI基体固相加压结合得到均匀的PEO-LiTFSI-CsSnI3聚合物固态电解质薄膜。引入CsSnI3使PEO-LiTFSI基体中无定型区域的比例增加,提供更多链段用于传输Li+,而TFSI-基团与CsSnI3的相互作用将制约LiTFSI的阴离子移动,从而解离出更多Li+,提高电解质的离子迁移数。同时,界面处生成的LixSn和LiI合金有助于构造均匀的界面电场,隔绝电子,实现Li+的均匀沉积/剥离,减少枝晶的形核和长大,提高电池的循环稳定性。CsSnI3改性PEO-LiTFSI基体后,电解质薄膜在60℃下的离子电导率可达6.1 × 10-4 S cm-1,临界电流密度提升33%,Li/PEO-LiTFSI-CsSnI3/Li电池在0.1 mAcm-2的电流密度下稳定循环超过500小时,全电池稳定200个循环后仍能保持96%以上的库伦效率。（2）利用真空热蒸发的方法在LLZTO表面制备SnI2层,并调控SnI2厚度获得最佳的界面改性效果。SnI2改善LLZTO表面粗糙度的同时,在锂金属负极与电解质界面处原位生成LixSn合金层和LiI绝缘层。LixSn合金层有效改善了电解质对Li金属的润湿性,降低了 Li+的迁移势垒,抑制了 Li枝晶的生成。LiI层促进Li+传导的同时能够绝缘电子,保证电解质的锂离子迁移数,构造Li+通量均匀界面。改性后,Li/SnI2-LLZTO/Li对称电池在室温下的界面阻抗仅为537 Ω,临界电流密度高达0.7 mA cm-2,且全电池在高达4.2 V的充电截止电压下稳定循环100圈,容量仍然保持在140 mAh g-1以上。
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