中国典型区域大气气溶胶中水溶性离子观测与分析研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mdehuh
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由于大气气溶胶对气候、环境和人体健康的重要影响,近几十年来一直是大气科学和环境科学的核心内容之一。大气气溶胶粒子来源复杂,不同区域大气气溶胶粒子的来源不同,因而化学成分也存在差异。水溶性离子是大气气溶胶粒子的重要化学组成,它们在不同区域、不同粒径粒子中的分布和浓度水平,可以用来研究大气气溶胶粒子区域污染特征和主要来源。   本文利用大流量滤膜采样器,于2005-2008年,在中国科学院建立的区域大气本底站-长白山站、贡嘎山站和鼎湖山站,对大气中的气溶胶粒子进行了采样分析。其中,在2008年10-11月,分别利用自动在线分析系统(RCFP)和Andersen9分级采样器在鼎湖山站对大气中的气溶胶粒子进行了为期1个月的在线分析和采样比对研究;2008年06-09月,北京奥运会期间,在北京城市站点进行了为期4个月分析研究;此外,2008年09月在北京和兴隆、2008年07月和2008年10月在杭州市区和临安,利用Andersen多级采样器分别对城市和邻近区域大气本底站大气气溶胶中水溶性离子进行了同步采样分析研究。   本文的研究目的在于:认知我国不同区域大气本底气溶胶粒了中水溶性无机离子成分浓度水平,确认关键的人为污染成分;认知大气气溶胶中水溶性离子成分的季节变化动态及其与源(后向轨迹分析)的关系;阐述城市和受城市污染影响较大的区域大气气溶胶粒子中水溶性离子的浓度水平和日变化形式;分析不同区域、不同天气情况以及不同污染源控制条件下大气气溶胶粒子中水溶性离子的变化。为我国区域气候与环境变化研究提供基础数据和科学参考。   长白山、贡嘎山和鼎湖山大气气溶胶巾总水溶性离子浓度水平由高到低依次是鼎湖山(2005-09~2008-12)、长白山(2005-06~2008-12)和贡嘎山(2005-12~2008-11),平均浓度分别为35.1±21.4、8.5±7.2和8.0±4,6μg·m-3,其中,最主要水溶性离子均为SO42-、NH4+和NO3-,三个离子占总水溶性离子浓度分别为86%、85%和89%。长白山和贡嘎山大气气溶胶中水溶性离子浓度水平相近,鼎湖山大气气溶胶中水溶性离子浓度明显高于长白山和贡嘎山;贡嘎山和长白山大气气溶胶存在明显的阴离子亏损,鼎湖山冬季和春季大气气溶胶存在明显的阳离子亏损。   长白山和贡嘎山最高值出现在冬季,浓度分别为9.3±6.6和9.8±3.9μg·m-3;鼎湖山最高值出现在秋季,浓度为41.2±7.9μg·m3。鼎湖山秋季,SO2、NOx、PM2.5及其水溶性离子日变化形式相同,主要是受到山谷风的影响。对三个本站站大气气溶胶中总水溶性离子浓度极值进行分析,低水溶性离子浓度和高水溶性离子浓度期间,采样点受到来自不同方向的气团的影响。长白山高水溶性离子浓度主要出现在秋季和冬季,主要受到来自西北和西南气团的影响,低浓度主要出现在夏季,主要受到来自东北长距离输送和东部海洋气团的影响;贡嘎山高浓度主要出现在非雨季,低浓度主要出现在雨季;鼎湖山高浓度主要出现在秋季,主要受到来自东北内陆地区和沿海经济发达地区气团的影响,低浓度主要出现在夏季,主要受到来东北海洋气团的影响。   北京大气气溶胶粒子质量浓度粒径分布呈明显的双模态分布,峰值分别出现在0,64~1.1μm和4.7~5.8μm粒径段;粒径小于3.3μm的气溶胶粒子,主要水溶性离子为SO42-、NO3-和NH4+,占总水溶性离子浓度的87%,大于3.3μm的气溶胶粒子,主要水溶性离子为NO3-、Ca2+和SO42-,占总水溶性离子浓度的76%;总水溶性离子浓度在0.43~0.65μn粒径段气溶胶粒子中所占比例最高,为72%,所占比例最低是>9μm粒径段,为29%。北京和兴隆大气PM2.1中总水溶性离子浓度分别为28.9±13.1和24,7±12,7μg·m-3,占大气PM2.5质量浓度的56%和53%;二次污染离子(SO42-、NO3-和NH4+)在不同粒径段中的浓度,北京均高于兴隆,其它离子在不同粒径段的浓度,兴隆均高于北京。夏季和秋季杭州大气气溶胶中水溶性离子浓度分别为,91,5±9.5和97.8±35.2μg·m-3;临安大气气溶胶中水溶性离子浓度分别为,55.1±9.0和91.5±21.3μg.m-3。秋季临安大气气溶胶中水溶性离子浓度的升高主要是由于NO3-离子浓度的升高。夏季温度较高,硝酸盐在区域输送过程中分解,分解产生的气态硝酸在粗粒子表面被吸收,与土壤、沙尘粒子反应,生成硝酸钠、硝酸镁和硝酸钙。   晴天、霾天和雾天,北京大气PMio中总水溶性离子在气溶胶质量浓度中所占的百分比不同,分别为42%、66%和87%,雾天更有利于大气气溶胶中水溶性离子浓度的生成和累积,特别是SO42-、NO3-和NH4+。工作日、双休日和春节期间大气PMio中主要水溶性离子均为SO42-、NO3-和NH4+.与工作日相比,双休日中SO42-、NO3-和NH4+平均浓度下降15%,36%和27%;春节期间SO42-、NO3-和NH4+平均浓度下降41%,70%和67%。   本文创新性结果:得到中国目前区域大气本底站大气气气溶胶中水溶性离子浓度水平和季节变化趋势;获得不同区域、不同天气情况、不同源控制下大气气溶胶中水溶性离子特征。
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