钙钛矿材料AMX₃（A=有机或无机阳离子,M=金属阳离子,X=卤素阴离子）作为一类新兴的半导体材料,由于其独特的晶体和电子结构,具有出色的光电特性（例如高吸收系数、高载流子迁移率和长扩散长度）,已经被广泛应用于各种光电器件的研究（例如太阳能电池、发光二极管、激光器、场效应晶体管和光电探测器等）。迄今为止,已被报道的钙钛矿材料包括量子点、纳米线、纳米棒、薄片、多晶薄膜、单晶块状和单晶薄膜等。在这些不同形貌的钙钛矿材料中,钙钛矿单晶由于其较低的缺陷密度和可忽略不计的晶界而具有最优异的载流子传输性能,在太阳能电池和光电探测器等应用中具有高性能表现。然而,与多晶薄膜相比,有机金属三卤化物MAPbBr₃（MA=CH₃NH₃⁺）单晶的发光通常较弱,基于钙钛矿单晶的发光器件的报道很少。在保持MAPbBr₃单晶优异载流子传输特性的同时,如何改善和调控其荧光特性,对制备自供给吸光-发光器件（例如发光太阳能电池）和发光传输器件（例如发光晶体管）具有重要的意义。缺陷（包括表面缺陷和体缺陷）是影响MAPbBr₃单晶载流子传输、荧光性质以及限制光电器件性能的主要因素。减少缺陷态密度,将有利于提高载流子传输特性,延长载流子寿命,增强荧光并优化器件性能。为了控制表面缺陷,目前广泛研究的方法是表面工程钝化和缺陷修复法,它可以通过添加各种添加剂来实现,包括添加甲基溴化铵、溴化胍、碘化钾、苯乙基碘、聚（3-己基噻吩-2,5-二基）、胆碱碘和1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸酯等。然而,该方法需要精确控制添加剂的量、添加顺序和反应时间,过程复杂且存在高损失的风险。为了调节体缺陷,已知的策略是用高能紫外线、日光、近红外光等光源照射钙钛矿。此策略需要较长的修复时间,有时会导致不可逆转的材料损坏,从而使过程复杂化。因此,迫切需要探索和开发新颖、简单、可控和高效的钝化调控缺陷的策略,从而达到调控荧光的目的。基于上述研究现状和研究目的,我们确定了三个实验方案:通过飞秒激光微加工技术,厚度优化策略和电压调控工程来调控MAPbBr₃单晶的荧光特性。本论文主要研究MAPbBr₃钙钛矿单晶的荧光特性及调控策略,论文的主要研究工作如下:1.飞秒激光在MAPbBr₃单晶表面上加工形成的微/纳米结构实现了显著的荧光增强。利用单光束飞秒激光微加工系统,通过改变峰值激光强度和扫描速度,单束飞秒激光微加工系统在MAPbBr₃单晶表面上加工形成多种表面形貌（例如波纹、纳米凸起、微/纳米棒、微/纳米线和网状微/纳米结构）。通过稳态光致发光（PL）表征,发现激光加工区域的荧光在空气环境条件下实现两个数量级的增强,在氮气环境中实现三倍的增强。上述荧光增强机理主要归因于两个方面:一是激光加工微/纳米结构促进了光子再循环和光输出耦合,二是微/纳米结构增加了MAPbBr₃单晶表面的粗糙度和比表面积,进而促进了表面复合中心的钝化。2.MAPbBr₃单晶的载流子寿命和迁移率显示出厚度依赖性。通过测量MAPbBr₃单晶的载流子传输特性和缺陷密度,探索了钙钛矿载流子寿命和迁移率对晶体厚度的依赖性。首先,通过限制两个载玻片之间的空间并调节前体溶液的浓度,来合成厚度可控（从1.47mm到10.55mm）的MAPbBr₃单晶薄膜。然后,通过时间分辨光致发光（TRPL）和空间电荷限制电流（SCLC）测量,监测了各种厚度MAPbBr₃单晶的载流子平均寿命和载流子迁移率,并提取了载流子寿命和迁移率对晶体厚度的依赖性。此外,计算了表面复合速度和表面缺陷（陷阱）密度,为上述演化结果提供了有力的解释。最后,提出了MAPbBr₃单晶的三层载流子传输模型来描述厚度依赖的载流子传输特性演化过程,该模型不仅适用于MAPbBr₃,而且适用于其他钙钛矿如MAPb Cl₃,FAPb I₃等。3.电压调控工程调节MAPbBr₃单晶的光学和电学性质及其在忆阻器中的应用。我们证明了电压调控是一种有效调节缺陷密度以及钙钛矿单晶的光学和电学性质的方法。提出了MAPbBr₃单晶的三步载流子传输模型,以探讨施加偏压后的缺陷的调控机制和载流子传输动力学。动态和稳态PL测试随后表明,可以通过施加偏压有效地调节表面缺陷密度,平均载流子寿命和PL强度。特别是,当调控电压为20 V(电极化强度为0.167 Vmm^-1)时,MAPbBr₃单晶的表面缺陷密度降低24.27%,载流子寿命延长32.04%,PL强度增加了112.96%。此外,偏压调控的MAPbBr₃单晶忆阻器具有可调的电阻值,弱的离子迁移效应,器件稳定性显著增强。电压调控是开发先进钙钛矿光电器件的有效工程技术手段。