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产电菌是近年来发现的一类新型的微生物资源,这类微生物具有独特的胞外电子传递途径,能将代谢产生的电子传递给位于细胞外面的最终电子受体,并偶联微生物的生长和代谢。目前,产电菌主要用于微生物燃料电池(MFCs)产电。偶氮染料属于难降解有机物,现有研究认为偶氮键的还原断裂是脱色的关键步骤,特别是含有磺酸基的偶氮染料极性强、分子量大,不容易转运到细胞内,需要添加人工电子介体才能降解脱色。基于相类似的胞外电子传递机理,本论文首次研究了海洋产电菌在偶氮染料这类难降解污染物的降解和产电方面的应用,重点研究了脱色能力、降解机理、同时脱色产电、高盐对脱色和产电的影响等内容。
本论文首先考察了近海海洋产电菌Shewanella marisflavi EP1对偶氮染料、三苯基甲烷类染料和蒽醌染料的脱色特性。EP1菌株的最优脱色条件为:厌氧,30℃~35℃,pH7.0~8.0,NaCl浓度为1%,以乳酸为碳源,以NH4Cl为氮源,在染料初始质量浓度为50 mg/L时,10 h内脱色率达99.95%。
随后阐明了偶氮染料的脱色机制:NaCl浓度为0%~8%时,脱色机制为生物降解,且降解率随NaCl浓度的提高而降低;NaCl浓度为8%~30%时,脱色机制主要为吸附和盐析,且吸附率随NaCl浓度的增加而增加,吸附速率符合拟二级动力学方程。分析XP2R的代谢产物和降解途径:XP2R首先进行厌氧偶氮还原,产生两种中间产物;接着在好氧条件下,通过两种断键途径,得到最终产物为2-甲基-3-氨基-p-苯醌或1-氨基-2萘酚。整个脱色过程中,总有机碳去除率不断增加,最终为48%;染料及其产物对两种藻类的生物毒性较小。
再者,研究了EP1菌株利用MFC技术同时脱色产电时的电子传递机理。阳极产生的电子首先传递给电极用于产电,再进行厌氧偶氮还原脱色反应。同时脱色产电时,染料能够促进产电,最大功率密度为17.73 mW/m2,库仑效率是单纯产电时的1.6倍;并且产电过程加快了染料的偶氮还原速率。产电菌EP1产生一些电子传递组分用以脱色或产电,玻碳电极下,该组分在电位为-0.15 V和+0.1 V处产生了一对氧化还原峰。MFC运行中阳极液的差分脉冲伏安曲线表明细菌产生的氧化还原物质种类多且量小。