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在固定源烟气脱硝中,使用最广泛的是氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术。传统的钒钨钛催化剂由于温度窗口过于狭窄(300-400℃),导致脱硝装置必需置于脱硫装置和除尘装置之前,烟气中的细粉尘和二氧化硫容易使催化剂失去活性。催化剂中含有的金属钒具有生物毒性且易挥发,失效的催化剂处置难度较大。此外,钒钨钛催化剂难以适应当前工业窑炉排烟温度较低的要求。为了解决上述问题,开发非钒基的低温(<200℃)催化剂迫在眉睫。锰基催化剂由于具有优异的低温NH3-SCR活性而受到广泛的关注。然而,当前对于锰基催化剂的研究主要集中在锰基金属混合氧化物催化剂及负载型锰基催化剂,对于Mn的纳米氧化物催化剂构效关系的研究较少。因此,本文首先通过水热法制备了四种不同晶体结构的Mn02纳米催化剂(α-、β-、γ-和δ-Mn02)并考察了其低温NH3-SCR活性。结果表明,不同晶体结构催化剂的活性不同,依次为γ->α=>β->δ-Mn02,γ-Mn02表现出最高的催化活性,NOx转化率在150-260℃超过90%。表征结果表明,α-和β-Mn02为纳米棒,γ-和δ-MnO2为纳米针,催化剂的比表面积并不是影响低温NH3-SCR活性的主导因素。γ-Mn02具有适宜的孔道结构、较强的氧化还原能力、丰富的化学氧含量和Lewis酸酸性位点,是其具有最高低温NH3-SCR活性的原因。选择催化活性较好、易于改性的α-Mn02,即天然环境矿物材料隐钾锰矿型八面体分子筛(OMS-2)作为研究对象,通过实验优化了 OMS-2的制备条件。为进一步提高OMS-2催化剂的低温活性,采用水热法和浸渍法制备不同Ce负载位置的Ce-OMS-2催化剂,浸渍法将Ce负载在催化剂表面,水热法制备时Ce进入到了催化剂的内部。Ce的改性能大幅提高催化剂的低温活性,这是由于Ce的掺杂能提高催化剂的氧化还原能力,有助于“fast-SCR”反应的进行。Ce改性后,催化剂中的Ce与Mn之间存在一定的相互作用,且Ce进入到催化剂的内部后Ce与Mn之间的相互作用较强。最后对催化剂的抗碱金属中毒的能力以及抗水和二氧化硫中毒的性能进行了研究。结果表明OMS-2催化剂具有良好的抗碱金属中毒的能力,碱金属对催化剂的毒害作用与碱金属的种类有关,碱金属的碱性越强,对催化剂的毒害作用越大。催化剂的硫中毒主要是由活性组分Mn的硫酸化引起的。由于Ce进入催化剂的内部结构后,Ce与Mn之间的相互作用较强而较大程度的保护了 Mn,水热法改性的OMS-2催化剂具有最强的抗水和二氧化硫中毒的性能。