催化硝基苯选择性加氢合成N-苯基羟胺的研究

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N-苯基羟胺类化合物是一类重要的有机中间体,广泛应用于农药、医药、化妆品等领域。催化硝基苯类化合物选择性加氢合成相应的N-苯基羟胺类化合物具有操作简便、成本低廉且环境友好等优点,是目前合成N-苯基羟胺类化合物的最佳反应路线。本论文采用不同孔径载体负载的铂催化剂作为硝基苯(NB)催化加氢合成N-苯基羟胺(PHA)的催化剂,并对不同孔径载体负载的铂催化剂采用XRD、N2-物理吸附等手段进行表征,获得了载体孔径对催化剂活性与目标产物选择性的影响规律。结果表明,孔道结构均一且孔径较大(8nm)的SBA-15载体负载的铂催化剂表面铂纳米粒子较小,可以有效消除内扩散影响,不仅可获得较高的目标产物选择性(96.8%),同时还保持较高的催化活性。本论文进而对Pt/SBA-15催化剂的制备方法进行详细研究,比较了嫁接或非嫁接和浸渍法或等体积浸渍法制备的四种Pt/SBA-15催化剂(Pt/SBA-15、Pt/SBA-15-gra、Pt/SBA-15-iwi、Pt/SBA-15-gra-iwi)。并通过XRD、TEM、BET等手段对四种Pt/SBA-15催化剂进行表征。结果表明嫁接且浸渍法制备的Pt/SBA-15-gra催化剂不仅保持了SBA-15局度有序的介孔结构,而且Pt纳米粒子在SBA-15载体上分散度最好、粒径最小。在硝基苯加氢合成N-苯基羟胺的反应中,有效消除了内扩散的影响,获得了较高的目标产物选择性(96.9%),且表现出最高的催化活性。因此,经嫁接法预处理SBA-15载体且通过浸渍法负载Pt催化剂,获得了一种在NB加氢合成PHA反应中具有高活性及高选择性Pt/SBA-15催化剂,实现了反应进行80分钟的时候,收率达到94%。该催化剂还可以应用于其他取代硝基苯类化合物高选择性催化加氢合成相应的N-苯基羟胺的反应中。
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