金催化含金全碳偶极子的环加成反应研究

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过渡金属催化的环加成反应在二十世纪中叶就已为人所知,但迄今为止大多数过渡金属催化的环加成反应都涉及到铑、钌、钴、镍或钯催化剂的使用。近年来,金配合物也成为促进新型环加成反应的优良催化剂,它提供了新的π活化模式来促进中间体的形成并调节反应性来参与环化反应。此外,鉴于呋喃结构频繁出现在各种天然产物、药物分子及材料分子中,金催化条件下呋喃类化合物的合成也逐渐成为了科学工作者的研究热点。本论文主要研究环丙叉基联烯酮在金催化剂催化条件下通过环丙烷开环生成全新的全碳1,4-偶极子,再与其他底物分子快速、高效地合成多取代稠合呋喃化合物。论文主体分为以下两个部分:第一部分主要介绍了金催化条件下环丙叉基联烯酮与硝酮的[4+3]环加成反应。通过选择合适的配体导向金催化剂,选择性地生成两种类型的含金全碳1,4-偶极子,与硝酮进行环加成反应,可以选择性地生成两个中等到高收率的稠合呋喃N,O-七元环异构体。第二部分主要介绍了在金催化条件下环丙叉基联烯酮生成含金的1,4-全碳偶极子,与环庚三烯酮进行高阶[8+4]环加成反应。在温和的条件下,以一般中等到高的收率生成结构复杂的稠合呋喃三环化合物。
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