随着环境污染日益严重,能源危机不断加剧,寻找新的替代能源刻不容缓。目前,最佳的替代能源为燃料电池,而其中,氢氧燃料电池具有独特的优势,成为最具发展潜力的燃料电池。在氢氧燃料电池中,阴极的氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）是决定电池效率的关键因素之一,但是其反应速度缓慢。催化剂的使用可以大大加快氧还原反应。迄今为止,Pt是催化效果最好的氧还原催化剂。然而,Pt价格昂贵、含量稀少,这严重阻碍了氢氧燃料电池的商业化进程。因此,寻找一种非Pt乃至非金属催化剂成为当前研究的热点。本文基于计算化学的方法,运用DFT理论研究了富勒烯类材料的结构、性质以及它们的ORR催化活性。全文研究主要包括:（1）详细考察了 N掺杂和未掺杂富勒烯的ORR机理,并且进一步分析了它们的催化活性。我们还选取了四种不同尺寸的富勒烯来探索它们的构效关系。吸附能结果表明,最小的（C20和C19N）和最大的（C180和C179N）富勒烯结构并不是有效的催化剂。而N掺杂的C40和C60（即C39N和C59N）对ORR物种有适宜的吸附能（因为这些值非常接近Pt（111）上的相应值）,初步说明它们具有好的ORR活性。进一步分析相对能量图发现C19N和C179N上的ORR机理为H2OO解离机理,而C39N和C59N为OOH解离机理。此外,C39N的限速步具有最大的能量降低值,也进一步证实了在我们所研究的材料中,C39N最具有最佳的ORR催化活性。（2）探索了内嵌金属富勒烯Fen@C60（n=1-7）的ORR活性和抗中毒能力。计算结果表明,纯富勒烯能隙较大,ORR催化活性较差,而Fe团簇的内嵌有效地减小了它的能隙值,大大提高了其ORR催化活性。随着内嵌Fen团簇尺寸的增大,所有ORR中间产物（OOH、O、OH）的吸附能都将增强。在Fen@C60（n=1-7）中,Fe3@C60具有最高的ORR活性,其起始电压为0.73 V,与Pt（111）的起始电压（0.79 V）相当。Fe2@C60、Fe4@C60、Fe5@C60 的起始电压也很高,其值分别为 0.64 V、0.69 V、0.64 V。此外,这些内嵌金属富勒烯Fen@C60（n=1-7）对硫化物（SO2、H2S）、碳化物（CO）和氮化物（NO、NH3）也有非常好的抗中毒能力。（3）探究了其它过渡金属内嵌富勒烯Mn@C60（M=Mn、Co、Ni、Cu;n=2-5）的ORR活性。首先,通过优化内嵌有最低能量态过渡金属团簇的C60得到所需要的研究结构。其次,经过电荷分析找到活性位点。计算的结果表明OH吸附能与OOH的吸附能和O的吸附能表现出良好的线性关系,所以,OH的吸附能可以用作判定ORR催化活性的指标。对ORR可逆电势进一步分析发现,Mn5@C60、Cu4@C60、Co2@C60、Ni4@C60具有较好的ORR活性,它们的可逆电势值分别为0.71V、0.70 V、0.64 V、0.62 V。此外,上述四种催化剂对诸如CO和SO2的杂质气体具有很好的抗中毒能力。然而,三种燃料分子（甲醇、乙醇、甲酸）对催化剂的影响是不可忽略的。（4）详细地探究了 C58M（M=Mn、Ni、Co、Fe、Cu）的ORR催化活性。通过优化不同掺杂方式的富勒烯可以得到最稳定的C58M构型。同时,我们分析了三种ORR中间产物在这些催化剂上的结合能。自由能图象结果显示C58Co具有最佳的ORR活性。三种中间产物（OOH、O、OH）的吸附能之间存在着线性关系。因此,OH的吸附自由能可以用作判断催化活性的指标。进一步分析过电势也证实C58Co具有最佳的催化活性。