多级孔纳米Beta沸石的合成及性能研究

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针对传统微孔Beta沸石在大分子反应中存在的扩散限制等问题,尝试合成纳米Beta沸石及多级孔纳米Beta沸石,以提高Beta沸石的扩散性能及催化活性。通过XRD、XRF、 SEM、TEM、N2物理吸附、NH3-TPD等方法对合成的沸石进行了详细的表征,并以2-乙基蒽醌的合成作为探针反应,对纳米Beta沸石及多级孔纳米Beta沸石在大分子反应中的催化性能进行了评价。主要内容如下:通过调变成胶温度、搅拌时间、晶化时间、铝源及体系碱度,合成了一系列不同硅铝比且分散性良好的纳米Beta沸石,最小晶粒尺寸可达20~40 nm,在2-乙基蒽醌反应中表现出优良的反应性能。通过向晶化完成的体系中加入硝酸铵作为絮凝剂,可将纳米Beta沸石的收率提高至100%,在大幅度缩短操作时间的同时,大大提高了原料的利用效率,降低了纳米Beta沸石的合成成本。得到的沸石样品的分散性及反应性能不受明显影响,有效的解决了纳米沸石不易回收的难题。尝试合成Beta/MCM-41复合分子筛以向微孔沸石中引入有序介孔,探索了前驱体晶化时间、溶液pH值、调变顺序、CTAB浓度、二次晶化时间及晶化方式等对合成纳米Beta/MCM-41复合分子筛的影响。介孔的引入可以有效降低大分子反应的扩散限制,在2-乙基蒽醌合成反应中表现出良好的催化活性。介孔的有序程度和样品的催化活性并无直接关系。在合成Beta/MCM-41复合分子筛基础上,简化合成步骤,直接向合成体系中添加不同比例的CTAB溶液,仅需一次晶化即可得到多级孔纳米Beta沸石,通过调变CTAB的比例,还可以调变沸石样品中介孔孔径的分布。在2-乙基蒽醌合成反应中表现出良好的催化性能,BE酸的转化率及2-乙基蒽醌的选择性可达94%左右。
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