双光子光学非线性是非线性光子学中的重要内容，由于双光子光学非线性独特的作用机理，使其在光学测量，光限幅，三维光学信息存储，三维光学微加工，双光子荧光成像，双光子荧光上转换，以及光动力学医疗等方面有着广阔的应用前景。双光子光学非线性的研究，可以加深和拓展对激光与物质相互作用的认识，同时，也可以为双光子非线性光学材料的发展提供理论指导。在本文中，主要围绕不同非线性介质中的双光子相互作用，展开理论和实验研究。论文的主要研究内容如下：　　采用双4f相干成像技术，表征了半导体材料硒化锌在近红外波段的双光子光学非线性。双4f相干成像技术的采用，完成了激光光斑分布在非理想情况下的光学非线性研究，打破了激光器输出不稳定对光学非线性研究的局限性，有利于实现宽频带光学非线性研究。根据半导体材料中普遍存在的光学非线性作用机制，采用双光子吸收诱导自由载流子折射理论，解释了在800nm波段，ps时域下，半导体材料硒化锌非线性折射率发生符号改变的实验现象。　　利用时间分辨泵浦探测技术，研究了DMF和DMSO两种克尔液体中的双光子吸收和简并双光束耦合两种双光子光学非线性机制。采用简并双光束耦合理论解释了克尔液体中的能量转移现象，通过在双光束耦合理论中引入双光子吸收机制，对泵浦探测实验曲线中的峰谷不对称性做出了合理的解释，通过比较由理论拟合双光束耦合现象获得的非线性光学参数，确定了两种克尔液体分子驰豫时间的比值。　　运用多种实验手段，研究了两种新型芴类衍生物的双光子光学非线性。利用时间分辨泵浦探测技术确定了两种芴类衍生物的双光子光学非线性机制为双光子吸收诱导激发态吸收。采用传统的Z-scan技术获得了与三能级模型相关的非线性光学参数，利用这些非线性光学参数，结合简并双光束耦合和双光子吸收诱导激发态吸收，很好地解释了简并双光束耦合和双光子吸收这两种光学非线性机制在时间分辨泵浦探测实验中的竞争关系。通过光限幅实验，研究了双光子吸收较强的一种芴类衍生物的光限幅特性，表明双光子吸收诱导激发态吸收这种存在多种限幅机制的材料具有较好的限幅效果。通过对比两种芴类衍生物的分子结构特征和双光子吸收截面的大小，定性获得了分子结构与材料的双光子吸收截面之间的关系，对研究材料的结构-性能关系，具有一定的指导意义。　　通过比较和分析两种反射式光学非线性测量技术的优势与不足，针对这两种技术存在的局限性，发展了基于相位物体的反射式光学非线性测量技术——反射式相位物体 Z-scan技术，提出了更为高效的反射式测量技术——基于相位物体的反射式单点测量技术。利用基于相位物体的反射式单点测量技术，表征了非透明酞菁铜薄膜的光学非线性。