【摘 要】
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氢气因其能量密度高、可循环和产物零污染的独特优点脱颖而出,被认为是最有希望的清洁燃料来源之一。其中,电催化分解水生产氢能是目前应用范围最广的技术。另外,电化学超级电容器以其高可靠性、优越的功率密度和优异的循环性能,在储能方面占据了重要的地位。实现高效率电催化析氢和高性能超级电容器的核心是电极材料。传统的高活性电极材料多数是基于贵金属合成的,但是贵金属昂贵和稀缺的特性,限制了其广泛的工业用途。因此,
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氢气因其能量密度高、可循环和产物零污染的独特优点脱颖而出,被认为是最有希望的清洁燃料来源之一。其中,电催化分解水生产氢能是目前应用范围最广的技术。另外,电化学超级电容器以其高可靠性、优越的功率密度和优异的循环性能,在储能方面占据了重要的地位。实现高效率电催化析氢和高性能超级电容器的核心是电极材料。传统的高活性电极材料多数是基于贵金属合成的,但是贵金属昂贵和稀缺的特性,限制了其广泛的工业用途。因此,寻找可替代贵金属的低成本、高效率的活性材料一直是能源存储和转换的重要研究内容。过渡金属基材料丰富的储量、多种氧化状态和良好的化学稳定性,使其成为替代贵金属基电极材料的最佳候选者。最近,过渡金属磷化物和过渡金属硫化物已展现了良好电化学性能。基于此,本论文设计合成了两种不同的过渡金属化合物,并探究它们的电催化析氢和超级电容器性能。一是通过磷化钴铁普鲁士蓝(Co Fe PBA)立方体修饰的Co(OH)2纳米线,制备了生长在泡沫镍表面的CoxP/Fe P复合物;二是通过钼元素的掺杂,合成了双功能的Mo-Ni3S2纳米片。具体研究内容如下:(1)过渡金属磷化物因其具有类似于Pt的电子结构而成为电催化析氢理想的电极材料,且双金属磷化物比单一金属磷化物具有更好的电催化活性。因此,采用水热、浸渍和热处理方法在泡沫镍上成功合成了分级的CoxP/Fe P电极材料。在其它条件相同的情况下,研究了磷化温度对电极材料的影响。采用XRD、XPS、SEM和TEM测试证明了CoxP/Fe P-400的元素组成和价态分布,并观察到多孔中空的线上立方体形貌。在碱性电解液中对所获得材料进行电化学测试。当磷化温度为400 oC时,得到的CoxP/Fe P-400电极在电流密度为10 m A cm-2时表现出78 m V的低过电位。随后对其进行3000圈循环伏安测试和12 h电流-时间测试。(2)过渡金属硫化物具有独特的荷电性质且价格低廉,然而其导电性较差。为了克服这一问题,通过连续的三步水热法在泡沫镍上成功制备了Mo-Ni3S2电极材料。采用XRD、XPS、SEM和TEM研究了Mo-Ni3S2超薄纳米片的组成元素和结构。当Mo-Ni3S2用作催化剂时,在碱性和酸性情况下,表现出的过电位分别为65.11 m V和52.79 m V时达到了10 m A cm-2的电流密度。另外,Mo-Ni3S2电极材料也展现了优异的超电性能,在1.0 A g-1电流密度下,表现出3528 F g-1的比电容。在3.0 A g-1下重复进行3000次充放电测试,保持了96.52%初始比电容。
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