论文部分内容阅读
以传统金属络合染料中的中性枣红GRL、中性桃红BL和中性兰BNL为处理对象,利用铁柱撑膨润土催化剂构建非均相UV-Fenton体系,对上述三种金属络合染料进行降解矿化研究,探讨温度、紫外波长、过氧化氢浓度和初始pH值对降解过程的影响并进行动力学分析。研究探讨铁柱撑膨润土的稳定性和重复利用性及其对染料中含有的重金属离子的吸附性能。初步研究非均相UV-Fenton体系对金属络合染料的处理是否能同时满足高效降解矿化有机配体和高效吸附去除重金属离子这两方面的要求。主要研究结果包括:(1)非均相UV-Fenton体系具有高效的降解矿化能力,该体系对上述三种金属络合染料的降解率(30min)分别为98.8%、95.1%和73.2%,矿化率(120min)分别为88.4%、82.2%和68.8%,降解过程符合准一级动力学方程。(2)铁柱撑膨润土能有效吸附去除染料降解过程中释放的重金属离子,反应结束后溶液中重金属离子(Co、Cr和Cu)浓度分别为0.943mg/L、0.384 mg/L和0.628mg/L,都低于相应的排放标准。吸附实验表明铁柱撑膨润土对4种重金属离子的吸附能力为Cr(Ⅲ)> Cu(Ⅱ)>Co(Ⅱ)>Cr(Ⅵ),其中对Cr(Ⅲ)和Cu(Ⅱ)的吸附符合Freundlich吸附等温模式,对Cr(Ⅵ)的吸附符合Langmuir吸附等温模式,对Co(Ⅱ)的吸附符合Freundlich和Langmuir吸附等温模式。需要特别指出的是,金属络合染料中的络合离子大部分为铬,催化剂未经洗脱直接重复使用时,对含铬金属络合染料中的Cr(Ⅲ)仍保持高效吸附去除能力,反应后溶液中铬浓度分别为0.384mg/L、0.324mg/L和0.270mg/L。(3)温度对非均相UV-Fenton体系降解金属络合染料影响相对较小,上述三种金属络合染料降解过程的活化能分别为12.7 KJ/mol、16.3 KJ/mol和37.7KJ/mol。Fe(Ⅲ)光解还原生成Fe(Ⅱ)的量子产率随紫外波长的增加而下降,进而影响金属络合染料的降解速率。H202既是体系中羟基自由基的产生源,又是体系中羟基自由基的捕获剂,导致H202浓度的增加对降解速率增幅有限。pH值对降解速率的影响因染料的不同而有所差别。(4)非均相UV-Fenton体系降解金属络合染料过程中,有铁离子溶出现象。随反应继续进行,溶出的铁离子又被重新吸附于催化剂表面,表明该催化剂具有良好的稳定性。催化剂在重复使用过程中表现出良好的重复利用性,在降解方面,中性枣红GRL降解率(40min)分别为99.65%、99.67%和99.74%,在矿化方面,中性桃红BL矿化率(120min)分别为82.2%、92.8%和93.9%。