硫化银量子点的可控制备及其光催化性能研究

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硫化银纳米材料由于具有高化学稳定性、低毒性、宽光吸收范围(从紫外光谱到近红外区域吸光)和高的吸收系数(约104 m-1)等优点,作为直接窄带隙半导体(1.1eV),已成为理想的光催化及光伏材料。更重要的是,当硫化银量子点的尺寸接近其玻尔半径(2.2 nm)时,由于量子限域效应,量子效率大幅提升。因此近些年来,尺寸可控的硫化银量子点的合成成为研究热点。目前所报道的合成硫化银纳米颗粒的方法仍然很难实现10 nm以上下的可控生长,因此寻找一种尺寸可控的合成方法仍是一个巨大挑战。根据文献所报道过的合成方法中,所制备的硫化银纳米颗粒的尺寸大都在几十纳米到几百纳米之间,量子效率受限,因此本论文的目的是通过探索新的合成手段,实现小尺寸、粒径分布均匀的硫化银量子点的可控制备。在阅读大量文献的基础上,本论文拟定选用两相界面法及反相微乳液法进行硫化银量子点的可控制备研究,分别探索了不同水与表面活性剂的比值(ω)、不同反应温度、不同表面活性剂等因素对制备的量子点形貌及性能的影响。研究过程中分别采用透射电子显微镜、紫外可见吸收光谱、荧光光谱、X-射线衍射、差示扫描量热等先进的表征手段对合成的量子点进行分析表征。研究结果表明,首先采用的两相界面法是一种简便易操作且环境友好的制备硫化银量子点的方法,所制备的量子点尺寸分布均匀,且尺寸在7 nm及以上,但是未能实现更小尺寸的可控制备。然后,通过在原有的传统反相微乳液法制备量子点的基础上,本论文独创的相转移机制下的相转移机制反相纳米乳液合成方法,实现了硫化银量子点的可控合成,得到小尺寸α单斜晶体量子点,粒径可控在3-8 nm之间,粒径分布均匀;量子点的吸收光谱从紫外到近红外光,实现了全光谱吸收;在785 nm激发下得到1140 nm的发射峰;采用20 mg/L的硫化银量子点作催化剂在2小时内可实现甲基橙降解42%,相较已报道的其他方法合成的硫化银量子点,其光催化性能明显提升。
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