【摘 要】
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第一次工业革命后,不可再生的化石燃料的需求成倍增长,从而导致排放到环境中的有害副产物也不可避免地成倍增长。因此,清洁、绿色和可持续能源的开发已成为最紧迫的研究课题。氢能以其绿色,高效,可运输和可储存的特性受到了广泛的关注。在不同的氢能技术中,使用电催化剂进行水分解是最有前景的方法之一。众所周知,Pt/C和IrO2（或RuO2）表现出优异的HER和OER性能,但是由于所用贵金属成本高和丰度低而使其广
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第一次工业革命后,不可再生的化石燃料的需求成倍增长,从而导致排放到环境中的有害副产物也不可避免地成倍增长。因此,清洁、绿色和可持续能源的开发已成为最紧迫的研究课题。氢能以其绿色,高效,可运输和可储存的特性受到了广泛的关注。在不同的氢能技术中,使用电催化剂进行水分解是最有前景的方法之一。众所周知,Pt/C和IrO2（或RuO2）表现出优异的HER和OER性能,但是由于所用贵金属成本高和丰度低而使其广泛应用受到限制。因此,有必要构建稳定性好、催化性能优良、经济可行、可用于工业规模的无贵金属电催化剂。MOFs由于其可控的结构、高热稳定性、高催化活性、高比表面积和均匀的形貌,引起了广泛的研究兴趣。本文研究的主要内容是制备基于MOFs-ZIF-67的新型环境友好型纳米复合材料,同时研究了其在能源领域电催化分解水方面的应用价值与前景。具体内容如下:1.通过老化及回流的合成方法,制备得到了中空蛋黄壳结构的ZIF-67@Co3（PO4）2 纳米复合材料。通过 SEM、TEM、XRD、XPS、FT-IR 及 BET等表征方法对样品进行了分析,运用线性扫描伏安法（LSV）、循环伏安法（CV）、电化学阻抗（EIS）等实验研究了其电催化性能。运用DFT理论计算证实了催化机理。催化剂在1 mol/L KOH的电解质中,达到10 mA/cm2的电流密度,析氢反应（HER）和析氧反应（OER）所需要的过电位分别为73 mV和334 mV,对应的塔菲尔斜率（Tafel）分别为70 mV/dec和76 mV/dec,双层电容（Cdl）表明ZIF-67@Co3（PO4）2纳米复合材料有高的电化学活性表面积,而且电解水的过电位需要1.637 V便可达到10 mA/cm2,并具有良好的稳定性。2.通过水热的合成方法,制备了由金属离子Zr4+与有机配体H2BDC通过自组装而形成具有立方体结构的UiO-66,并将其与ZIF-67进行复合,得到新型MZU-CoxZry纳米复合材料。通过SEM、TEM、XRD、XPS、FT-IR等表征方法对样品进行了分析。用线性扫描伏安法（LSV）、循环伏安法（CV）、电化学阻抗（EIS）等实验研究了其电催化性能,发现当Co和Zr质量比为2.5:1时,MZU-Co2.5Zr1纳米复合材料的电催化性能最好。当电流密度为10 mA/cm2时,HER和OER对应的过电位分别为172 mV和252 mV,电解水的电压为1.563 V,从HER、OER、电全解水相应的稳定性可得出该纳米复合材料具有优异的稳定性。3.通过水热法先合成MIL-88-Fe/Ni双金属MOF,再通过沉积搅拌的方法制备了基于ZIF-67的Co、Fe、Ni三金属双MOF的纳米复合材料。调节ZIF-67与MIL-88-Fe/Ni质量比确定了最佳的纳米复合材料Co-M-Fe/Ni（150）。用SEM、TEM、XRD、XPS、FT-IR及BET等表征方法对样品进行了分析。电催化研究结果表明纳米复合材料Co-M-Fe/Ni（150）电解水达到10 mA/cm2的电流密度时,仅需1.524 V电压,HER和OER需要的过电位分别为149 mV和269 mV,且该复合材料有着优异的稳定性,可与商业的Pt/C和IrO2（或RuO2）相媲美。
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