粉煤灰制备硅基分子筛的合成优化及其CO2吸附性能研究

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随着我国经济的快速发展,环境问题日趋严重,化石燃料燃烧产生的CO2等气体造成温室效应,因此,选择一种优质的吸附剂进行碳捕集工作具有重要意义。我国是能源消耗大国,目前煤炭仍然是能源消耗中最重要的组成部分,煤炭燃烧后会产生大量的粉煤灰,粉煤灰占用了大量的土地资源,也会间接地影响人体健康。利用粉煤灰为原料制备CO2吸附剂,在解决了粉煤灰堆积问题的同时改善了温室效应带来的环境问题,达到“一举两得”的目的。在工业烟气中存在一定的水蒸气,而传统的微孔吸附剂在水蒸气存在的情况下对CO2的吸附量明显降低,因此寻找低成本的耐水性CO2吸附剂具有重要意义。本课题分别以粉煤灰基ETS-10和粉煤灰基SGU-29为研究对象,从合成优化、CO2单组分吸附性能、CO2/H2O双组分吸附性能等方面进行研究。研究表明,利用粉煤灰为原料能够合成纯度较高、性能较好的ETS-10晶种。通过探究不同合成条件对样品性能的影响实验,得到了合成ETS-10的最优条件:硅钛比为5、pH=11.0、氟离子浓度为0.08 mol/L。此时,样品在60℃对CO2的吸附量为2.16 mmol/g,CO2/N2吸附选择系数为3.72;通过拟合分析,DSL模型的相关系数最高,饱和吸附量可达到2.33 mmol/g。本文利用自制穿透装置进行了粉煤灰基ETS-10的CO2/H2O双组分吸附性能测试,结果发现,当相对湿度分别为22%、31%、55%时,样品对CO2的吸附量仅为无水条件下的42.3%、35.5%、25.4%,说明水蒸气的存在影响了粉煤灰基ETS-10对CO2的吸附。在得到纯度较高、性能较好的晶种后,本课题以粉煤灰为原料,加入晶种,合成出性能较好的SGU-29。通过优化合成条件,对合成样品进行了结构形貌、化学成分和表面性质的表征,进一步提高了 SGU-29的纯度,得到了粉煤灰基SGU-29的最优合成条件:有氟晶种无氟体系、pH=10.5、晶种用量为1 g、晶化温度为215℃、钠钾比为10。此时,样品在60℃对CO2的吸附量达到2.05 mmol/g,CO2/N2吸附选择系数为11.39;通过拟合分析,其饱和吸附量可达2 mmol/g以上;同时,在CO2/H2O双组分吸附性能测试实验中,粉煤灰基SGU-29表现出良好的CO2/H2O双组分吸附性能,在相对湿度分别为22%、31%、55%时,吸附量达到无水条件下吸附量的85.1%、77.5%、52.3%,说明样品具有良好的CO2/H2O双组分吸附性能。粉煤灰基SGU-29在水蒸气存在下仍然具有较高的CO2吸附性能,因此可作为潮湿烟气的CO2捕集吸附剂,且合成成本低廉、合成方法易行,在碳捕集领域具有重要的应用价值。
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