【摘 要】
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作为重要的化石能源,我国褐煤资源储量巨大、分布广泛。从褐煤中提取腐植酸是其非燃料高附加值利用的有效方式之一。本文以云南宣威褐煤和富宁褐煤为研究对象,围绕褐煤及其腐植酸的分子结构,不同氧化法对腐植酸产率的影响以及氧化对褐煤腐植酸性质的作用规律三个方面展开研究,为褐煤的非燃料利用提供理论基础。主要研究内容和结论如下:（1）基于表征分析结果,采用分子模拟计算并构建了富宁褐煤、宣威褐煤、富宁褐煤腐植酸和宣
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作为重要的化石能源,我国褐煤资源储量巨大、分布广泛。从褐煤中提取腐植酸是其非燃料高附加值利用的有效方式之一。本文以云南宣威褐煤和富宁褐煤为研究对象,围绕褐煤及其腐植酸的分子结构,不同氧化法对腐植酸产率的影响以及氧化对褐煤腐植酸性质的作用规律三个方面展开研究,为褐煤的非燃料利用提供理论基础。主要研究内容和结论如下:（1）基于表征分析结果,采用分子模拟计算并构建了富宁褐煤、宣威褐煤、富宁褐煤腐植酸和宣威褐煤腐植酸的分子结构模型,分子式分别为C144H108O36N2、C112H123O42N、C126H108O57N3、C132H122O75N3。相较于褐煤,褐煤腐植酸具有更多的脂肪族侧链和含氧官能团,空间结构更加复杂,这解释了褐煤腐植酸具有较好的生物活性、胶体-表面化学活性、氧化还原、络合螯合和离子交换性。（2）通过单因素实验和正交优化实验探究了氧化条件对褐煤腐植酸产率的影响。对于硝酸氧化:（1）富宁褐煤（FN）在温度为50oC,HNO3浓度为3.0 mol/L,氧化时间为80 min,液固比为15 m L/g时,为最优氧化条件;（2）宣威褐煤（XW）在温度为50oC,HNO3浓度为3.0 mol/L,氧化时间为80 min,液固比为15 m L/g时,为最优氧化条件。对于双氧水氧化:（1）FN在温度为40oC,H2O2浓度为25%,氧化时间为80 min,液固比为15 m L/g时,为最优实验方案;（2）XW在温度为40oC,H2O2浓度为20%,氧化时间为80 min,液固比为15 m L/g时,为最优实验方案。机械氧化在加入Na OH和Na2CO3·1.5H2O2作为活化剂时,氧化效果明显提高,为不加活化剂的2-3倍。不同氧化因素作用效果依次为,氧化温度＞氧化剂浓度＞氧化时间＞液固比。此外,氧化法提取褐煤腐植酸的产率也会受到煤质的影响。（3）探究了氧化预处理对褐煤腐植酸含氧官能团的影响。原煤腐植酸、机械活化氧化腐植酸、硝酸氧化腐植酸和双氧水氧化腐植酸的总酸度依次增加,羧基含量也依次增加。另外,原煤腐植酸中醇类、醚类所占比重更大,而三类氧化褐煤腐植酸中酮类、羰基/羧基化合物具有更大比重。这一现象可以说明,氧化操作使褐煤腐植酸醇、醚转化为酮、羰基和羧基。此外,热重分析结果表明,氧化处理能提高褐煤腐植酸的含氧官能团含量,进而提高腐植酸吸水性能。（4）探究了氧化处理对褐煤腐植酸碳结构的影响。富宁原煤腐植酸（FYHA）、富宁机械氧化腐植酸（FJHA）、富宁双氧水氧化腐植酸（FSHA）和富宁硝酸氧化腐植酸（FXHA）的芳香度分别为53.82%、51.59%、48.07%和51.35%,宣威原煤腐植酸（XYHA）、宣威机械氧化腐植酸（XJHA）、宣威双氧水氧化腐植酸（XSHA）和宣威硝酸氧化腐植酸（XXHA）的芳香度分别为45.17%、44.14%、38.22%和39.36%。这表明氧化处理会降低褐煤腐植酸的芳香度,降幅排序为双氧水氧化＞硝酸氧化＞机械活化氧化。此外,FYHA、FJHA、FSHA和FXHA的脂碳率分别为37.60%、38.42%、41.06%和38.60%,XYHA、XJHA、XSHA和XXHA的脂碳率分别为44.80%、45.41%、50.42%和49.45%,表明氧化能较大提高腐植酸的脂肪碳含量,且双氧水氧化增大程度最明显。（5）探究了氧化处理对褐煤腐植酸生物活性的影响。双氧水和硝酸氧化的生物活性比机械氧化强,因此其能在较低的浓度下就能达到很好的促进种子萌发作用;腐植酸能加速种子的萌发,但不会改变最终的种子萌发率;腐植酸浓度过高时会产生抑制作用。此外,宣威褐煤腐植酸氧化效果优于富宁褐煤腐植酸,表明褐煤腐植酸的生物活性不仅受到氧化条件的影响,也与煤质有关。
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