堇青石表面改性对Pd基整体式催化剂结构和性能的影响

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 6次 | 上传用户:piglolo1987
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对于煤矿通风瓦斯的利用,最有效的方式是催化燃烧法,而催化剂的性能是催化燃烧法的关键因素之一。本文针对煤矿通风瓦斯的催化燃烧,以堇青石为载体、γ-Al2O3为涂层、贵金属Pd为活性组分,制备了Pd/γ-Al2O3/堇青石整体式催化剂,重点考察了不同制备条件和反应条件对催化剂性能的影响,并采用XRD、 SEM、XPS和BET等手段对催化剂进行了表征。首先,考察了用草酸处理堇青石,不同草酸浓度,不同煮沸时间对催化剂甲烷催化活性的影响。结果表明,用20%浓度的草酸煮沸处理堇青石1h的催化剂具有较好的催化活性,同时可保证较强的机械强度。其次,考察了用硫酸铝、拟薄水铝石(SB粉)、氯化铝和硝酸铝为铝源的γ-Al2O3涂层对催化剂活性的影响。结果发现以硫酸铝为铝源的催化剂甲烷催化活性最好,硝酸铝为铝源的催化剂中可能存在Pd(OH)2,从而使其活性最差。再次,又考察了γ-Al2O3挂胶率及两种添加剂对催化剂活性的影响。结果发现对于无机铝盐制备的催化剂,合适的γ-Al2O3挂胶率为7%,通过添加PEG-4000可明显提高催化剂的活性;拟薄水铝石制备的催化剂,浸渍2次挂胶率为10%时,催化剂活性较好,添加适量尿素可提高催化剂活性,在拟薄水铝石粉和尿素质量之比为3:1时,催化效果最好。最后,研究了不同反应空速对催化剂活性的影响,并对拟薄水铝石为铝源的催化剂做了稳定性评价。结果表明,催化剂活性随空速的增大而减少;拟薄水铝石为铝源的催化剂稳定性较好,通过高温活化可提高催化剂的甲烷转化率。
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