常温晶种生长方法制备金纳米粒子过程的机理研究

来源 :厦门大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hunan341
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金纳米粒子的制备、性质和应用研究是科学史上最古老和最具生命力的研究课题之一。金纳米粒子性质和应用研究的开展很大程度上依赖于粒径、形状和晶面可控的金纳米粒子制备方法的开发和改进。晶种生长方法已经广泛应用于各种形状金纳米粒子的可控制备。但是,晶种生长方法至今仍然存在着一些缺点和不足,例如特定形状金纳米粒子在产物中的含量达不到性质和应用研究的要求,多数制备过程的重现性较差,特定形状金纳米粒子可控制备方法的开发和改进过程缺乏指导性理论等。   究其原因是由于晶种生长过程是在非平衡条件下进行的复杂的动力学过程,金纳米粒子的形状不仅仅受到表面晶面特性和动力学性质的显著影响,物质和能量的传递过程例如物质扩散过程,表面(电)化学反应过程等都会很敏感的影响最终产物形状。迄今为止,晶种生长过程中金纳米粒子形状控制的详细机理仍不清楚,亟待进一步深入和完善。   本论文工作主要围绕晶种生长过程中金纳米粒子形状控制的机理和制备方法研究而开展工作。主要研究结果如下:   1,初步建立了应用离心场研究金纳米粒子生长机理的方法。应用离心生长过程可以将晶种生长过程中不同时间的生长过程状态问题为在离心条件下不同空间位置的生长状态问题。使用离心生长过程对纳米立方体在晶种生长过程中的形状发展过程进行研究,提出了阶段性连续生长机理。晶种生长过程中,小粒径晶种在长大过程中经历了从八面体.消角八面体.消角立方体.立方体的形状发展过程。同时纳米粒子的形状控制机理随生长时间延长由生长初期的表面热力学形状控制逐渐转化为传质过程动力学形状控制直到最后重新回到表面热力学形状控制。晶种生长过程中出现的单孪晶三角双锥金纳米结构的生长过程同样可能表现为阶段性连续生长方式。根据此机理,初步指出了晶种生长方法中提高特定形状金纳米粒子单分散性和控制纳米粒子晶型的实验设计思路。   2,加热老化晶种在十六烷基三甲基溴化铵(cetyltrimethyl-ammoniumbromide,CTAB),氯金酸,和抗坏血酸组成的生长溶液中可以形成高指数晶面{hh1)组成的三八面体或消角三八面体金纳米粒子。SEM图像的三维模拟分析方法可以用于大粒径(消角)三八晶面的晶面密勒指数分析。金纳米粒子形状是由生长溶液中晶种用量和抗坏血酸浓度共同决定的,单晶金纳米粒子可以实现消角立方体一立方体一(消角)三八面体的可控制备。产物中金纳米粒子的粒径分布和含量也取决于生长溶液中晶种用量和抗坏血酸浓度,原因可能是因为晶种在生长过程中的诱发成核现象和取向连接行为受到生长溶液中晶种和抗坏血酸浓度的显著影响。   3,在CTAB,氯金酸和抗坏血酸组成的生长溶液中,加入硫辛酸分子作为辅助组分,可控制备得到菜花状和多枝结构金纳米粒子。生长溶液中游离硫辛酸浓度较低时,晶种生长形成多枝结构,随硫辛酸浓度增加金纳米粒子表面枝晶密度增加而枝晶长径比相应减小,直到发展为菜花状结构。抗坏血酸浓度增加纳米粒子形状由不规则多面体逐渐发展形成菜花状和多枝结构。提出了区域选择性生长的形状控制机理,即金纳米粒子表面CTAB双层结构由于硫辛酸在金表面的吸附变的无序和疏松,溶液中金物种优先在硫辛酸分子附近区域选择性生长。根据此机理,各种形状金纳米粒子表面可以得到纳米点修饰层,而修饰层中纳米点在表面的分布受到纳米粒子形状的显著影响。   4,尝试应用电化学方法研究了生长溶液中主要组分抗坏血酸和金物种的界面反应行为。为电化学技术在纳米粒子生长机理研究中的深入应用做了部分前期准备工作。
其他文献
纳米材料的性质与其形貌、尺寸和晶面指数密切相关。贵金属纳米材料因其在催化、光学、生物信息储存等领域的广泛应用而备受关注。Pd及其合金纳米颗粒广泛用于催化剂,为了能进一步提高其催化性能,人们对Pd及其合金纳米颗粒的形貌控制开展了广泛研究。迄今为止,一系列特殊形貌的纳米颗粒如Pd六角片、二十面体、四角枝、以及Pd-Pt超立方体、Pd-Pt二十四面体等陆续被报道。本文探索了新形貌的Pd及其合金纳米颗粒的
大学生中党员和入党积极分子比例的增加反映了高校党建和思想政治工作的成果.同时也给我们提出了一个严肃的课题:在新的形势下,如何搞好党员和入党积极分子的培养和教育工作
近几年来,具有特定形貌和一定功能的聚合物微球的制备及应用研究已成为高分子材料领域发展的重要方向。设计及合成集不同特性为一体的中空聚合物复合微球的研究推动了包括化
脲酶是氮素循环过程中的一种关键性含镍的寡聚酶,它能催化尿素水解生成氨和二氧化碳。脲酶广泛存在于各种细菌、真菌和植物中,它不仅可以利用尿素为生物体的生长提供所需的氮源
随着国家的发展,广播文学节目的发展受到广泛重视,只有树立正确的发展观念,明确自身定位情况,才能保证在市场中站稳脚跟,促进广播文学节目的长远进步。本文针对广播文学节目
基于信息的正负效应,文章介绍了国内外信息社会的发展状况,分析信息社会所存在的一些问题,并就这些问题提出相应的解决对策。1、信息社会的发展1.1国际信息社会发展状况目前,
“不管是中长租、短租等传统共享出行交通业态,还是近几年涌现出来的专车、拼车、分时租赁、P2P租赁等新兴移动出行模式,汽车共享在技术创新和出行需求多元化的推动下,得到了
随着新能源的开发利用和电子信息技术的不断发展,人们对便携式能源的需求急剧增长,对锂离子二次电池的性能要求也越来越高。正硅酸盐类材料(Li2MSiO4),在形式上允许2个Li+可逆脱
广播电视是传媒中最直接、最广泛的工具,是广大群众精神和文化生活中不可或缺的重要载体。如今面临新媒体的冲击,广播电视发展举步维艰。本文简述在新形势下,县级广播电视如
在旅游业和信息技术产业的推动下,旅游社交平台成为了一种全新的旅游业态。本文从对旅游社交平台的概念界定出发,梳理并归纳了目前全球范围内旅游社交平台的类型构成和产品特