负载型Ru、Rh催化剂催化一氧化二氧化二氮分解的研究

来源 :复旦大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:fcgmqty
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本文采用气固相固定床反应器,以钉、铑为催化剂对一氧化二氮催化分解反应进行了研究。通过改变助催化剂种类、催化剂载体以及碱金属修饰以调变催化剂的性能,并从活性金属分散度以及载体表面酸性的角度研究了催化剂一氧化二氮催化分解活性的规律。   MOI氧化物对Ru分散度及N2O催化分解活性的影响,以Ru、Rh为催化剂,通过浸渍手段将Zr引入SBA-15和氧化铝作为催化剂载体制备负载型Ru、Rh催化剂并应用于N2O催化分解。结构分析表明,适当量的Zr修饰能够改善Ru、Rh在SBA-15载体上的分散程度,过量负载的ZrO2会引起孔径变小、孔道堵塞等问题继而不利于催化活性。Zr修饰后的氧化铝,其表面不利于Ru和Rh的分散,分散状态的差别在N2O催化分解活性上得到了直接的体现,SBA-15载体上,Ru、Rh催化剂的活性得到很大提高,T50分别为592 K和640 K,与Zr修饰前相比均有50 K以上的降低。而氧化铝载体上,少量Zr的加入即对催化剂活性产生不利影响,载量越大活性越低,分散状态的差异是影响催化活性的重要因素。   后续的研究发现,SBA-15载体上,适当修饰量的Zn和Ce等过渡金属元素也有助于催化剂N2O分解活性的提高,5%ZnO和10%CeO2负载量时活性最好,T50分别为630 K和609K。   以Ru/SBA-15催化剂为主要研究对象,通过Al和K等元素的修饰,改变催化剂的表面酸性以考察催化剂表面酸性对Ru催化剂活性的影响。研究发现,Al修饰能够有效增强SBA-15催化剂的表面酸性,并提高Ru/SBA-15催化剂的活性,623K时N2O转化率由6%提高到86%,而K修饰则会中和催化剂的表面酸性并抑制催化剂活性,少量K的引入即使得催化剂活性降低到Al修饰前的水平,催化剂表面酸性的增强是催化活性得以提高的原因。此外,在ZSM-5和氧化铝为载体的催化剂上,也观察到载体表面酸性差异引起的催化剂活性差别。Na型ZSM-5交换成H型能够有效的提高Ru/ZSM-5的活性,相对于L酸位而言,B酸位对Ru/ZSM-5活性的提高起主要作用。而在氧化铝载体上,碱性金属的修饰减弱了其表面酸性,不利于N2O催化分解活性。以上三种载体,表面酸性的增强均有利于提高催化剂活性,酸性对N2O催化分解的促进作用可能是源于酸性位对于N-O键的活化过程以及修饰过程引起的表面电负性、竞争吸附等表面性质或过程的改变。
其他文献
【教学内容】苏教版三年级上册第八单元第25课。【教学目标】1.有感情地朗读课文、诗句,并进行古诗背诵。2.抓住重点词句,诗文结合,理解课文的内涵。品读古诗的意境,重点理解
焦磷酸盐和Nasicon型磷酸盐由于其三维框架稳定,循环寿命长,环境友好等优点,使得该类材料在离子电池领域有着较为广泛的应用。本文以钛酸丁酯为钛源,肌醇六磷酸为磷源、碳源,通过溶剂热法合成花状磷酸氢钛(Ti(HPO4)2·xH2O, THPH)微粒,对该微粒直接进行高温处理制得结晶性好的炭包覆纳米片组成的多分级结构TiP2O7/C微米粒子。采用XRD、FT-IR、 RAMAN、SEM、TEM、TG
[内容提要]汉字是中国汉族人民记录汉语的书写符号,是华夏文明绵延千载的亲历者。篆字是中国古代先民最早发明的文字字体,篆书是中国书法最古老的书体。篆字保留了古人造字的本形本意及文化意韵,每解释一字,都可作为一部文化史;篆字是学习和研究古文字的钥匙,在文献和考据方面发挥着巨大的作用。篆书对中锋用笔要求极高,线条力感要以圆融、厚实为上,是学习书法练习线条的主要书体,它不仅是学习其它书体的基础,而且与绘画
展出日期:2017年10月展出地点:菏泽市李荣海美术馆一、主办单位:中国美术家协会山东省文学艺术界联合会菏泽市人民政府承办单位:中央数字电视书画频道山东省美术家协会菏泽市
一个石阶、一块纸板、一处树荫,高温高湿的济南桑拿天里,你在空调房还嫌热气逼人,他们在热浪滚滚的街头享受难得的午休。他们或是进城打工的农民工,或是疲于奔命的货车夫,或
在癌症的化学疗法中,许多新型且疗效好的抗癌试剂如阿霉素(Doxorubicin,DOX)、紫杉醇(Paclitaxel)及最近发现的一种天然抗癌药物β-lapachone由于其强疏水性而无法通过静脉注射
“闻听三国事,每欲到许昌”  在中国古代的都城中,从来没有一个地方像许昌这样特殊:它成为封建王朝的都城前后不过20余年,和长安、洛阳、北京、南京这样数百年的都城史相比,实在太短暂,但它又是名声在外的一座都城,即使是很多外国人,也能讲出几句“曹操在许都挟天子以令诸侯”的故事。  这一切都归功于那部不朽的经典《三国演义》。  公元197年,曹操接受谋臣的主张,“奉天子以令不臣”,把东汉的首都从洛阳迁到
建立了组合梁与光纤布拉格光栅(FBG)传感器应变传递的力学试验模型,得出组合梁结构实际应变与表面式光纤布拉格光栅传感器应变的关系。对影响表面式光纤布拉格光栅传感器平均
微生物生物转化是一个由化学、微生物学和过程工程学等多学科交叉的研究领域,是当今世界上一个研究热点和新的研究方向。微生物生物转化反应操作简单、条件温和、环境友好,具有
超级电容器作为一种独特的电能存储设备,由于其具有高的功率密度,快速充放电,循环寿命长,对环境友好等特点,近年来被人们广泛关注。超级电容器的电化学性能受电极材料的影响