分子筛由于其独特的孔道体系和可调的固体酸的特性，广泛应用于各种领域。其中甲醇制烯烃(Methanol to Olefin，MTO)反应是重要的一碳化学反应，也是最有希望代替传统石油路线生产低碳烯烃的新工艺路线，而制备合成具有高活性和高选择性的催化剂成为人们研究MTO反应的重点。因此本文致力于研究通过金属杂原子对分子筛进行改性，即不同含量的金属Zr改性的Sodalite（SOD）和CHA型分子筛（包括AlPO-34和H-SAPO-34），通过Zr原子掺杂改性调节其分子筛结构的骨架组成和调控其酸性，研究其稳定性和酸性的变化以及改性后具有不同结构和酸性的分子筛对MTO反应的催化活性和产物选择性的影响，确定具有高活性和高选择性的催化剂的结构组成及酸性性质。研究结果表明，引入Zr原子后分子筛结构稳定性增强，由于Si原子与Zr原子半径差异大，Zr原子的引入导致分子筛结构发生形变；对于SOD分子筛，Al-O(H)-Si酸性位点的酸性强度随着骨架中Al含量的增多而增强，而引入Zr原子后对酸性强度影响与SOD分子筛硅铝比相关；对于AlPO-34和H-SAPO-34分子筛，随着引入Zr含量的增多，AlPO-34-Zr分子筛的酸性强度先减弱再增强，而H-SAPO-34分子筛中Si-O(H)-Al酸性位点的酸性变强，而Zr-O(H)-Al酸性位点的固有酸性强度先减弱再增强，表观酸性强度先增强再减弱；对于MTO反应的催化活性和产物选择性的影响，与H-SAPO-34分子筛上MTO反应的催化活性和产物选择性比较可知，Zr原子改性的AlPO-34分子筛提高了MTO反应的整体活性，明显提高了乙烯的选择性，而对丙烯的选择性无明显影响；具有较高浓度酸性位点的AlPO-34-Zr2和H-SAPO-34-Zr1分子筛上MTO反应的催化活性较高，并且对乙烯的选择性比对丙烯的选择性高。
　　本文还考察了Fe、Co、Ni改性的H-SAPO-34分子筛的结构稳定性和酸性的变化，并且研究了不同酸性强度对MTO反应的催化活性和产物选择性的影响，研究结果表明，与H-SAPO-34分子筛的酸性强度比较，Fe、Co改性的H-SAPO-34分子筛的固有酸性强度增强，而Ni改性的H-SAPO-34分子筛的固有酸性强度减弱；Fe改性的H-SAPO-34分子筛的表观酸性强度增强，而Co、Ni改性的H-SAPO-34分子筛的表观酸性强度减弱，本论文中采用表观酸性强度来分析比较酸性强度对MTO反应的催化活性和产物选择性的影响。对于MTO反应的催化活性而言，MTO反应的催化活性顺序为CoAPO-34>FeAPO-34>NiAPO-34；对于MTO反应的产物选择性而言，在CoAPO-34分子筛上对丙烯的选择性比对乙烯的选择性高，但在FeAPO-34和NiAPO-34分子筛上对乙烯的选择性比对丙烯的选择性高。此外，本文还研究了Zr改性的H-ZSM-5分子筛的结构稳定性和酸性的变化，并且考察了酸性位点的不同落位及强度对MTO反应的催化活性和产物选择性的影响。研究结果表明，Zr原子引入H-ZSM-5分子筛后，分子筛结构稳定性增强，酸性减弱，并且比未改性的H-ZSM-5分子筛上MTO反应的催化活性更高。Zr原子引入后得到的H-ZSM-5-Al@T9-Zr(II)和H-ZSM-5-Al@T7-Zr(III)分子筛结构均明显提高了乙烯的选择性。
　　对于MTO反应的催化活性和产物选择性，除了热力学和动力学的影响因素外，MTO反应的关键物种的扩散也是决定其催化性能的主要因素，因此本文研究了MTO反应的关键物种CH3OH、C2H4和C3H6在不同吸附量时不同温度下在具有不同酸性强度的H-SAPO-34、AlPO-34-Zr1和H-SAPO-34-Si5分子筛中的扩散。动力学模拟结果表明，在同一分子筛中，同一物种在同一吸附量时，其扩散系数随着温度的升高而增大；在三种酸性强度不同的分子筛中均是乙烯分子扩散的最快；此外，酸性强度较弱的AlPO-34-Zr1分子筛上，CH3OH分子的吸附量为64个时其扩散活化能最小；分子筛酸性位点的数量较少时有利于CH3OH分子的扩散，而酸性位点的数量较多时不利于CH3OH分子的扩散。