界面广泛存在于自然界，许多化学反应都是发生在界面上的，界面是化学、物理及环境等领域的重要研究课题。和频光谱是一种具有表面选择性的实验手段，可以实现亚单分子层检测，不仅可以提供界面分子的振动结构信息，还能获取界面分子的取向、微环境以及分子间相互作用等信息，具有广泛的应用前景。飞秒和频光谱系统使用超短脉冲作为光源，具有良好的时间分辨能力，能够实时跟踪界面分子的超快动力学过程。　　拉曼光谱是分析分子结构的强有力工具，单次光谱可以包含丰富的样品结构信息，广泛应用在生物、化学等分子反应过程的研究，但是拉曼光谱的缺点是检测灵敏度低和荧光干扰等。受激拉曼光谱是一种自相位匹配的三阶非线性拉曼技术，由一束拉曼泵浦光和拉曼探测连续白光共同作用于样品产生的，具有灵敏度高、避免荧光干扰以及信号容易收集等优点。使用超短脉冲作为光源，使受激拉曼光谱具有很高的时间分辨能力，可以作为超快动力学研究的探测手段。　　本论文工作主要围绕飞秒和频光谱实验装置的研制以及受激拉曼光谱实验装置的研制及应用而开展，主要工作内容和结果如下:　　1、搭建飞秒和频光谱实验装置，包括光路的设计(光线准直、聚焦、时间延迟及信号的收集等)，样品架的设计安装及相关自动控制装置的安装等。对不同波长的激光脉冲进行了测试和表征。　　2、用搭建的飞秒和频光谱实验装置，分别测量了正十八硫醇(ODT)和异硫氰基孔雀石绿(MGITC)在金表面形成的自组装单分子膜的和频光谱，对谱峰做了归属。通过改变可见光的波长，观测了可见光波长对和频光谱的影响，并获得金表面及自组装分子的吸收光谱。通过调控红外脉冲和可见脉冲作用于样品的相对时序，实时跟踪了和频光谱随延迟时间的变化，从而获得表面分子的振动去相位时间。测量了不同可见光波长下表面分子的振动去相位时间，考察了金表面不同电子态对振动去相位过程的影响。　　3、在飞秒激光器的基础上搭建了受激拉曼光谱实验装置，将一束皮秒脉宽的可见泵浦光和一束飞秒脉宽的探测白光共同作用于样品，产生受激拉曼信号。这套实验装置的拉曼泵浦光在可见和近紫外波段可连续调谐，可以同时获取受激拉曼损失谱和增益谱，具有灵敏度高和抑制荧光干扰等优点。研究了时间延迟、拉曼泵浦光强度、拉曼探测光强度对受激拉曼光谱的影响。