以MOFs为载体的高效CO2吸附转化复合材料制备及性能研究

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近些年来,金属-有机框架材料(MOFs)成为了材料学和化学科学等研究领域的热点。MOFs材料具有规则的晶体结构、稳定的孔结构、较大的比表面积以及结构可调性等特点,从而广泛用于催化、气体的储存和分离等方面。在催化方面,MOFs被广泛用作载体,该用途主要体现在以下两方面:一方面,MOFs可以通过负载一些过渡金属如:Au、Pt、Ag等,制备纳米催化剂,这是因为MOFs材料的孔结构能够防止金属颗粒团聚以及限制金属纳米颗粒的增长,从而能够有效地分散金属颗粒。另一方面,MOFs材料作为载体通过浸渍或者共组装的方法可以包裹金属有机化合物,包裹了活性分子后的MOFs材料不仅不会丧失原有活性分子的性质,而且因为限域作用它的性质有所提高。但是到目前为止,以MOFs作为负载型催化材料应用于催化转化CO2为有价值的化工原料的研究还鲜有报道。本论文选择稳定的MOFs材料,利用其高孔隙率和较大的比表面积,设计合成了高效的负载型MOFs催化剂,并将其应用于催化转化CO2为炔酸或者环状碳酸脂的反应中。论文的主要研究内容如下:  (1)采用简单的浸渍还原法成功的制备了一系列Ag@MIL-101(Cr)催化剂,分别标记为1a,1b,1c和1d,该系列催化剂不仅具有吸附CO2的能力,同时也具有催化转化CO2的能力。首次将该催化剂应用于催化CO2与端炔的羧酸化反应,并获得了很好的反应结果。经过系统研究发现,当反应体系温度为50℃,CO2的压力为1atm,以DMF为溶剂,在Cs2CO3存在下,70mg催化剂1c(4.16wt%Ag)便可以直接高效地催化CO2与各类型官能团端炔的反应,炔酸产率均在96.5%以上。该催化体系通过简单的离心分离就可以实现再生利用,且保持催化剂结构、活性均无明显改变。  (2)基于催化剂Ag@MIL-101(Cr)成功催化CO2与端炔反应的研究基础,制备了以Fe(III)簇为节点构筑的MOFs材料MIL-100(Fe)负载Ag纳米颗粒的异相催化剂Ag@MIL-100(Fe)。在同样的反应条件下,70mg Ag@MIL-100(Fe)(3.4wt%Ag)也可以高效地催化CO2与各类型官能团端炔的反应,炔酸产物的产率在96.0%~99.1%之间。虽然催化剂Ag@MIL-100(Fe)的Ag负载量(3.4wt%Ag)低于Ag@MIL-101(Cr)(4.16wt%Ag),但其催化活性却可以与Ag@MIL-101(Cr)相媲美。  (3)利用“ship in a bottle”的方法成功制备了具有双活性位点中心的异相催化剂Salen-Cu(II)@MIL-101(Cr),该催化剂可同时完成CO2的吸附-催化转化过程。我们首次将这种新型的催化剂应用于催化CO2与环氧丙烷的反应,在常温常压下,反应60h,生成碳酸丙烯酯的产率可达87.8%。该催化体系通过简单的离心分离就可以实现再次利用。
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