UF膜法纳米金属氧化物催化剂制备及其对异丙苯氧化反应的催化性能研究

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纳米金属氧化物是一类重要的催化剂,膜技术制备纳米颗粒是近年来的研究热点之一。以微滤膜或超滤膜为分散介质,在压差作用下,溶液透过膜孔被分散到另一相中,通过此法制备的纳米颗粒,分散均匀,粒径可控,与传统方法相比优势明显。首先,本文通过化学均相沉淀法、浸没式中空纤维超滤(UF)膜法及管壳式中空纤维UF膜法制备了纳米氧化铜(CuO)催化剂。考察了不同制备方法及催化剂合成条件如温度、反应物摩尔比等对CuO的结构及催化氧化异丙苯性能的影响;结果发现,膜法制备的CuO粒径更小、比表面积更大、催化活性(以过氧化氢异丙苯(CHP)产率衡量)最高。另外,确定了管壳式中空纤维UF膜法制备纳米氧化铜催化剂的最佳制备条件。其次,通过管壳式中空纤维UF膜法制备了基于CuO的复合型及复配型催化剂并研究了其对异丙苯的催化性能(催化活性和选择性)。结果表明:复合型催化剂ZnO-CuO在制备过程中两组份间发生了协同作用,得到的催化剂粒径小,比表面积大,分散性好,催化性能优于复配型催化剂ZnO/CuO;ZnO的加入使得复合催化剂的选择性明显提高,且最佳的ZnO含量为25 wt.%。最后,以管壳式中空纤维UF膜法制备的复合型催化剂25%ZnO-75%CuO催化异丙苯,考察了催化条件对其催化性能的影响。结果表明:在温度为90℃,ZnO-CuO用量为8-9g/L,空气流量为700mL/min时, CHP产率达到38.74%,反应选择性超过84%。研究结果表明,管壳式UF膜法CuO与化学沉淀法CuO相比,CHP产率提高40%以上;管壳式UF膜法25%ZnO-75%CuO的选择性比管壳式UF膜法CuO高12%以上,CHP产率也略有增加,并且可再生重复使用。
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