论文部分内容阅读
抗生素(Antibiotic)由于能够干扰致病细菌的生长而被广泛用于医疗行业、农业和畜牧业等领域。近年来,国内外环境样品中均检出了不同种类的抗生素。已有研究表明微生物燃料电池(MFC)能够降解抗生素,但其非生物阴极成本较高,不宜投入生产。膜生物反应器(MBR)的结构使其具备耦合微生物燃料电池(MFC)的条件,并且MBR能够去除难降解有机物,因此本研究以水环境中常见的磺胺甲噁唑(SMX)为代表,将MFC阴极室改造为MBR,构建一体式膜生物电化学反应器(MBER)。本研究成功构建2组MBER装置,探究其产电性能及COD、NH4+-N、SMX的去除效果;考察电路连通与断开状态、阴极溶解氧(DO)浓度等因素对常规污染物和SMX处理效果的影响;在此基础上运用液质联用技术(LC-MS/MS)鉴定SMX降解中间产物,探究SMX在MBER中的降解途径,并通过高通量测序方法分析MBER阴极、阳极内微生物群落结构。主要结论如下:MBER启动期间,进水COD浓度为101.25-119.59 mg/L,NH4+-N浓度为72.91-82.05 mg/L,水力停留时间16 h,阴极溶解氧浓度为0.2-0.6 mg/L。经过32天培养后系统启动成功,启动阶段为1-36天。启动阶段闭路装置COD和NH4+-N去除率为76.11±7.06%、75.63±2.77%,输出电压400-500 mV。在154天的运行过程中,MBER系统闭路装置COD、NH4+-N和SMX去除率相比开路装置分别提高了0.98%、11.51%和8.89%,电路的连接对NH4+-N和SMX的去除有明显促进作用。闭路装置中优势产电菌门Firmicutes(厚壁菌门)、Chloroflexi(绿弯菌门)和Acidobacteria(酸杆菌门)与开路装置相比具有更高的相对丰度。MBER系统去除SMX主要通过微生物共代谢作用。其中,阳极微生物以乙酸盐为共代谢基质降解SMX;阴极SMX去除通过两种途径,一是Nitrosomonadaceae以NH4+-N为基质共代谢降解SMX,二是Pseudomonas等菌属以乙酸盐为基质共代谢降解SMX。阴极DO浓度由0.2-0.6 mg/L增加到0.8-1.5 mg/L时,阴极SMX去除率分别由18.40%(进水SMX为1 mg/L)和20.22%(进水SMX为2 mg/L)增加到24.33%和23.93%,较高的阴极DO浓度能够为Nitrosomonadaceae提供更加适宜的生长环境从而提高其共代谢降解SMX的能力,适当增加阴极DO浓度能够提高MBER阴极去除SMX的效率。液质分析SMX降解产物过程中检测到C10H15O3N3S、C7H11O3N3S和C7H9O2N3S三种中间产物,且三种中间产物具有和SMX相似的毒性,对环境仍有潜在威胁。经过分析推导出SMX在MBER系统中两个可能的降解途径。