随着社会发展,能源危机与环境问题日益严重。电催化水分解产氢和产氧作为一项有应用前景的技术,有望解决上述问题并实现对氢能的大范围利用。但是,受限于高能量消耗,电催化水分解技术目前还难以被大规模推广。相比于在阴极发生的水分解产氢反应(HER),产氧反应(OER)作为电催化水分解的阳极半反应,其过程更为复杂,需要经过四电子转移过程,通过降低该步骤的过电势能够有效降低总体的反应能耗。当前广泛使用的OER电催化剂主要为商用的贵金属铱基催化剂,这类贵金属催化剂受限于稀少的元素储量与昂贵的价格,难以被大规模应用。非贵金属基OER电催化剂因其低廉的价格和良好的稳定性,有望替代传统贵金属催化剂并应用于实际生产。基于此,本论文构建了一系列高性能非贵金属基OER电催化剂,并研究其电催化氧化水分解构效关系和OER过程中催化剂表面形貌与结构的变化,主要内容如下:(1)在泡沫镍上以气相水热法原位合成氮掺杂α-Ni(OH)2纳米颗粒。通过氮元素的引入,显著提高了催化剂的电化学活性面积,减小反应界面的电荷电阻。同时,氮掺杂使得催化剂表现出更好的疏气性质,致使生成的氧气能够更快的逃离催化剂表面,加快催化反应的物质交换。该催化剂在碱性条件下,表现出了优异的OER催化性能,其在10mA cm-2电流密度下,过电势仅为170 mV,在1000 mA cm-2电流密度下,过电势达到668 mV,Tafel斜率为159.4mV dec-1。同时,在10 h 500mAcm-2电流密度的稳定性测试中,表现出良好的稳定性。(2)通过化学浸渍法,进一步引入铁元素到氮掺杂的α-Ni(OH)2中。铁元素的引入形成了新的催化活性位点,同时对催化剂的电子结构进行了有效地优化,进而提升了电催化水分解活性。通过对反应温度、反应时间以及硝酸铁浓度的精准调控,优化了催化剂的制备条件及其材料结构。在碱性条件下,该催化剂在10 mA cm-2电流密度下,过电势仅为146 mV,在1000mA cm-2电流密度下,过电势为 362 mV,Tafel斜率为 66.4 mV dec-1。同时,在16 h 500 mA cm-2 与 16 h 1 000 mA cm-2电流密度的稳定性测试中,都未观察到明显的催化性能减弱。(3)通过对产氧反应前后的催化剂表面形貌进行比较,明显观察到催化剂表面的阳极氧化现象。在高氧化电势下,氮掺杂氢氧化镍电极表面的氢氧化镍逐渐被氧化为羟基氧化镍,在反应过程中,催化剂的反应活性位点为羟基氧化镍。而对于铁氮共掺杂氢氧化镍材料,除氢氧化镍被氧化为羟基氧化镍外,铁元素也被氧化为高价态的铁离子,说明在OER过程中,该催化剂的实际活性位点为阳极氧化后的组分。