应用不同受体模式解析可吸入颗粒物的来源研究

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本研究应用正矩阵因子分析(PMF)和Unmix两种多元因子分析受体模型,基于2004年1、4、7、10月六个采样点采样分析得到的北京市大气可吸入颗粒物(PM10)的主要化学组分数据,分别对北京大气PM10的来源进行了解析,并将两种模型的解析结果进行了对比。 研究结果表明,北京市大气PM10的来源包括两种模型均识别出的城市无组织排放源、地壳土壤尘源、二次源(包括二次硫酸盐和二次硝酸盐)、燃煤排放源、和机动车排放源;另外还包括PMF还单独识别出的生物质燃烧和市政焚烧源,以及Unmix单独识别出的工业排放源。 北京大气PM10主要来源不仅呈现出明显的季节变化特征,而且也表现出一定的地域差异。 以城市无组织扬尘源和地壳土壤尘源为主的尘源是北京市大气PM10最大的来源,年均浓度贡献占大气PM10质量浓度的40-45%。城市无组织扬尘源是北京4月大气PM10的主要来源,其源贡献率可以高达35-50%,也是其他月份PM10的重要来源。北京东南和西南部区域扬尘的污染程度高于城区。对于地壳土壤尘,PMF结果中4月、7月的贡献高于其他月份,但是浓度贡献值明显小于Unmix结果。Unmix结果中7月、10月最主要的来源均为地壳土壤尘,分别占PM10月均总浓度的49%和27%。地壳土壤尘的贡献无明显空间差异。HYSPLIT反向轨迹分析和NASA-TOMS全球气溶胶指数分布图表明,地壳土壤尘在4月来自北京西北部;7月则来自东南部地区。二次硫酸盐和二次硝酸盐为主的二次源年均贡献率达20-25%,是北京7月和10月大气PM10的主要来源,其源贡献率分别达到23-38%和23-31%,城区PM10的贡献率略高于城近郊区。燃煤燃烧源仍是北京大气PM10的重要来源,年均浓度贡献占PM10的11%以上,特别是冬季的浓度贡献可以高达PM10总质量浓度的40-45%:城区PM10燃煤源的贡献高于郊区。机动车排放源的年均贡献占PM10总质量浓度的5-9%,无明显的季节差异。同时应考虑到机动车排放的气态污染物是二次污染源的前体物,而且机动车行驶引起的二次扬尘也对PM10有重要贡献。PMF单独解析出的生物质燃烧和市政焚烧源与Unmix解析出的工业排放源年均贡献率分别为10%和15%。4月和10月生物质燃烧和市政焚烧源贡献高于其他月份。北京西南部区域大气PM10的生物质燃烧源和市政焚烧源的贡献明显高于其他区域。工业排放源贡献无明显季节差异,在古城地区的贡献明显高于其它地区,表明首都钢铁公司对北京市大气PM10有显著贡献。 通过将PMF与Unmix解析结果进行对比发现,PMF与Unmix都解析出的五种PM10来源的化学组成特征谱中,主要化学组分的含量一致性很好。Unmix解析出的城市无组织扬尘源更符合实测源谱的组成,而PMF将二次硫酸盐和二次硝酸盐两种二次源区分开。Unmix解得的机动车排放源、地壳土壤尘和二次源均可能混入了其他源,而PMF结果没有出现这种现象。原因可能主要是PMF可以通过设置模型中的参数来调整源谱,使解析结果与以往关于各种源谱的研究结果保持一致。五种PM10来源的浓度贡献相关性良好,R2值在0.71到0.93之间。个别源的贡献差别较大,如Unmix确定的地壳土壤尘年均源贡献达PM10总质量浓度的25%,而PMF仅为9%,主要由于4月和7月Unmix地壳土壤尘贡献显著高于PMF地壳扬尘源所致。
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