金属纳米材料的制备及尿酸传感器的构建

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本文主要以金属纳米材料为基质构建生物化学传感器,并用比色法对尿酸进行分析和检测。本文所述的方法对检测尿酸均具有较高的灵敏度和选择性、分析速度快、操作简单、可有效的应用于实际样品的检测。本论文的主要内容如下:第一章:阐述了人体中尿酸含量异常引起的多种疾病、不同国家地区痛风人数的差异、光学传感器的性质和分类、比色传感器材料的选择、天然酶与过氧化物模拟酶的简介,简单的描述了本文的研究内容,展望了比色法在分析检测领域中的发展前景。第二章:提出了一种基于金纳米三角片-尿酸酶系统的尿酸生物传感器。在尿酸酶和氧气的存在下,尿酸被氧化产生H2O2。H2O2蚀刻金纳米三角片的活性“尖端”区域,最终导致金纳米三角片的紫外吸收强度大大增加。在优化条件下,金纳米三角片的吸光度与尿酸浓度(0.0027-0.5333μM)之间存在相关性,尿酸的检出限为0.0013μM(S/N=3)。人体血清中的一些干扰物质(例如组氨酸、甘氨酸、缬氨酸和色氨酸)对实验研究没有影响。可以用传感系统直接检测血清样品,得到的结果与生化分析仪测试结果一致,平均相对误差为3.9%。这些结果表明,所提出的尿酸传感器在临床诊断应用中具有很大的潜力。第三章:利用MoS2纳米片催化3,3’,5,5’-四甲基联苯胺盐酸盐(TMB)-H2O2系统,建立用于检测尿酸的简单、快速且有效的比色传感器。在氧气和尿酸酶的存在下,尿酸被特异性氧化生成H2O2。通过水热反应合成的MoS2纳米片可以催化H2O2氧化TMB,并产生比色信号。在优化的条件下,吸光度和尿酸浓度之间的线性关系在0.5-100μM(R2=0.996)的范围内,检测限为0.3μM(S/N=3)。该方法成功应用于人体血清中尿酸的检测,回收率超过94.54%。因此,这些结果表明,以测定尿酸含量为目标的MoS2催化TMB-H2O2系统对于痛风的快速临床诊断具有很大的前景。第四章:建立Ag@Cu2O纳米复合材料-催化TMB-H2O2系统,用于灵敏、快速、低成本的尿酸比色检测。首先,采用动态法合成银纳米三角片,然后将Cu2O包裹在纳米片上,形成了Ag@Cu2O纳米复合材料。Ag@Cu2O纳米复合材料可以催化H2O2(由尿酸酶催化尿酸产生)氧化TMB,肉眼可以直接观察到无色到蓝色的变化,也可以用紫外-可见分光光谱仪检测。比色传感器在0.5-100μM尿酸浓度范围内提供线性吸光度响应,检测限为0.4μM(S/N=3)。所提出的传感器对人体血清中尿酸的回收率超过95.7%。因此,这些结果意味着尿酸传感器为痛风的快速临床分析提供了有效的手段。第五章:构建了一种高灵敏度的Pt@Ag纳米花测定尿酸的生物酶传感器。这一传感器是依据Pt@Ag纳米花催化H2O2分解产生的羟基自由基(·OH)使TMB发生颜色改变来研制的,而其中H2O2是尿酸酶和尿酸反应生成的。用透射电子显微镜对Pt@Ag纳米花的形貌和化学性质进行了分析。该方法能够很好的应用于尿酸的实际样品检测中。本文研究的创新点主要有:(1)制备合成过程简单的金属纳米材料,构建比色传感器实现对人体中尿酸含量的检测,并且具有良好的灵敏度和选择性;(2)将分析速度快,操作简单的比色法应用到尿酸的检测中,得到了几种性能良好的传感器。
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