水中氧化石墨烯的凝聚与沉降

来源 :南京信息工程大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:wang1hnsc
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随着纳米科技的迅速发展,纳米材料被广泛地应用于生产和生活的各个方面。碳纳米材料—石墨烯由于其独特的光学、力学和电学等特性,成为当前及未来众多科学研究与工业应用的理想材料;随着石墨烯生产和使用量的快速增加,将不可避免的通过各种途径进入到水环境中,产生一系列的环境行为和生态效应。氧化石墨烯(Graphene Oxide,GO)是石墨烯材料的重要分支;因表面具有的高亲水性,使其可稳定分散在水中,被认为是潜在纳米污染物而广受关注。因此,有必要对GO进入水环境后的环境行为开展研究。本研究基于GO纳米颗粒在水中的颗粒特性的变化,重点考察电解质、有机物等典型水化学条件对GO颗粒凝聚和沉降的影响,同时运用DLVO理论模拟纳米颗粒间势能作用关系,通过凝聚动力学和沉降动力学等研究开展GO纳米颗粒在水中凝聚和沉降行为的定量描述,以期为全面揭示其水环境行为提供理论依据。本研究的主要内容和结论如下:(1)GO表面含有丰富的含氧官能团,可稳定分散在水溶液中。电解质可通过压缩双电层作用,使GO颗粒表面ζ电位减小,发生凝聚;凝聚过程与DLVO理论相符。临界凝聚浓度(critical coagulation concentration,CCC)分别为180 mmol/L(Na+)、4.5 mmol/L(Mg2+)和1.8 mmol/L(Ca2+),均远高于其在天然水体中的浓度。凝聚是影响沉降的重要因素,沉降过程与凝聚过程的两阶段相一致。在Ca2+体系中,GO具有更高的凝聚速度和沉降速度。且GO以低浓度存在于水环境中时,具有更高的稳定性。(2)腐殖酸、富里酸和海藻酸钠3种天然有机物均有抑制GO纳米颗粒凝聚的作用,且有机物浓度愈高,抑制作用愈明显。富里酸和腐殖酸更易被GO吸附,抑制凝聚能力更强。但Ca2+与腐殖酸共存时,可发生配位桥连作用,强化GO凝聚的快速进行。PAA的存在可抑制电解质对GO的凝聚,大分子量的PAA可通过增强纳米颗粒间的空间位阻作用,能更好地分散水体中的GO。同时,在存在PAA的沉降体系中,PAA浓度越高,GO越不易发生沉降,越稳定。(3)GO与多壁碳纳米管(multi-walled carbon nanotubes,MWNTs)之间的异质凝聚过程也与DLVO理论相符。在三种不同电解质中,GO+MWNTs的CCC分别为103.44mmol/L(Na+)、4 mmol/L(Mg2+)和1.8 mmol/L(Ca2+),均高于GO和MWNTs的同质凝聚体系的CCC。MWNTs纳米颗粒的投加促进了与GO的异质凝聚,可能是由于水分子中氢键、化学键等作用促进异质凝聚的进行。
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