多原子分子超快解离动力学及其结构成像

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多原子分子与强飞秒激光相互作用的研究是强场超快原子分子物理的难点问题。由于多原子分子的多电子及多中心特性,从理论上精确描述其在强激光作用下发生的电离及解离等动力学过程面对很大挑战。另一方面,实现对气相多原子分子体系激发态的精确结构成像一直是强场超快领域的重要研究目标。针对这些难点问题,本论文从两方面展开了实验研究。首先,我们应用激光场致电子重散射诱导的库仑爆炸成像方法,研究了NO2分子的精确结构。相比于常用的库仑爆炸成像方法,电子重散射诱导的库仑爆炸成像更准确的得到了分子离子的结构。我们重构得到的NO2分子离子的键长和键角分别是1.14(?)和131.9°,与母体离子基态接近。同时,基于二维拟合分析方法,发现实验结果中包含不同离子激发态的结构信息。进一步的,我们讨论了不同脉宽条件下重构的分子结构演化,发现在脉宽更宽时,分子的键长变大,表明实验结果体现了分子波包振动的影响。其次,我们应用时间分辨的库仑爆炸成像方法研究了碳氢分子的超快解离过程,发现了四个主要解离通道具有截然不同的时间依赖特性。通过直接碳氢键及碳碳键断裂过程产生的两个解离通道,C2H5++H+通道以及CH3++CH3+通道,展现出了动能随时间延长而变小的特征,这反应了这两个通道的解离性电离过程发生在一价母体离子的解离态上,并且碳氢键解离过程的弛豫时间显著小于碳碳键断裂过程。而存在H2+及H3+产生的通道的动能释放都不随时间变化,表明这些过程不是沿着母体离子的解离势能面完成的,而主要在二价离子态上形成。基于这些实验结果,发现了碳氢分子不同氢解离过程具有截然不同的解离性电离过程,其中碳碳键断裂的时间尺度在300飞秒以内,而碳氢键的解离时间超过了700飞秒。本论文从实验结果获取了NO2分子的精确结构,并实验分辨了碳氢分子不同键断裂的时间尺度。
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